Kereta api Pasundan pertama kali beroperasi pada musim mudik Hari Idul Fitri tahun 1996 untuk mendampingi kereta api Badrasurya—merupakan singkatan dari lintas yang dilaluinya, "Bandung Raya–Surabaya"—yang telah beroperasi sejak tahun 1970-an. Kereta api Badrasurya merupakan layanan kereta api kelas ekonomi, tetapi titik keberangkatan kereta api tersebut berada di Stasiun Bandung. Karena adanya kebijakan penyederhanaan layanan yang dilakukan oleh Perumka menyebabkan kereta api Badrasurya berhenti beroperasi sehingga hanya kereta api Pasundan yang melayani.[butuh rujukan]
Mulai 1 Desember 2019, kereta api Pasundan bertukar rangkaian dan berganti nama dengan kereta api Kahuripan di Stasiun Kiaracondong. Pada tanggal yang sama, kereta api Pasundan mulai melayani penumpang reguler di Stasiun Ngawi yang sebelumnya hanya melayani penumpang ke arah Surabaya.
Harga tiket Kereta api Pasundan tidak mendapatkan subsidi dari pemerintah dengan harga mencapai Rp 250.000—280.000,00 menjadikannya sebagai kereta api termurah jika ingin bepergian dari Surabaya ke Bandung maupun sebaliknya.[3]
Pada 27 Juni 2014, kereta api Pasundan mengalami anjlok di petak Cipeundeuy–Cirahayu—di Dusun Tajur, Kadipaten, Kadipaten, Tasikmalaya, Jawa Barat. Kabid Humas Polda Jawa Barat, Martinus Sitompul, membenarkan kecelakaan kereta api tersebut. Menurutnya, kereta api ini mengalami anjlok pada letak km 236+¼ sekitar pukul 07.50 WIB.[5]
Pada 11 Januari 2016, kereta api Pasundan menabrak truk bermuatan pasir di perlintasan sebidang KM 369+⅞—Kubangkangkung, Kawunganten, Cilacap. Kecelakaan ini tidak menimbulkan korban jiwa namun kereta api Pasundan sempat tertahan di lokasi kejadian sekitar 2,5 jam karena menunggu proses evakuasi truk yang tersangkut di pintu kereta serta proses langsir.[6]
Pada 5 April 2016, kereta api Pasundan mengalami anjlok di petak antara Leles–Lebakjero. Kejadian ini menyebabkan sejumlah kereta api tertahan di Stasiun Cibatu.[7]
Pada 30 Mei 2024, kereta api Pasundan jadi sasaran "amuk massa" kelompok tidak bertanggung jawab yang diduga oknum Bonek seperti kejadian awal 2010-an di JPL 5, KM 3+⅞—petak antara Surabaya Gubeng–rel segitiga ke Surabaya Kota/Sidotopo di Jalan Ambengan, Surabaya yang menyebabkan kaca jendela kereta api tersebut pecah.[8]
Hanya berisi layanan kereta api yang dioperasikan oleh induk perusahaan. Untuk layanan yang dioperasikan oleh anak perusahaan, lihat Templat:KAI Commuter untuk layanan KAI Commuter, Templat:KAI Bandara untuk layanan KAI Bandara dan Templat:KCIC untuk layanan KCIC/Whoosh