García Robles lahir di Zamora, Michoacán, dan menerima pendidikan hukum di Universitas Otonom Nasional Meksiko sebelum mengikuti dinas luar negeri negaranya pada 1939. Ia menjadi anggota delegasi di Konferensi San Francisco 1945 yang membentuk Perserikatan Bangsa-Bangsa. Ia menjadi duta besar untuk Brasil antara 1962-1964, dan sekretaris negara untuk kementerian luar negeri antara 1964-1970. Antara 1971-75 ia menjabat sebagai perwakilan negaranya untuk PBB sebelum diangkat sebagai menteri luar negeri antara 1975-76. Ia kemudian diangkat sebagai wakil tetap Meksiko di Komisi Perlucutan Senjata.
García Robles menerima penghargaan perdamain kaena dianggap sebagai kekuatan pendorong di balik Perjanjian Tlatelolco, yang menetapkan zona bebas nuklir di Amerika Latin dan Karibia. Perjanjian itu ditandatangani pada 1967 oleh sebagian besar negara di kawasan itu, meski beberapa negara baru belakangan meratifikasi persetujuan itu.
