في 11 سبتمبر2016 اعتقله الجيش الإسرائيلي بتهمة تنفيذه لأعمال مسلحة والعثور على أسلحة بحوزته، وقال المتحدث العسكري باسم الجيش الإسرائيلي بهذا الخصوص أنه جرى اعتقاله "بعد العثور على على أسلحة ومعدات تستخدم في إعداد القنابل البدائية"،[11][12][13] وليُفرج عنه في يونيو2019، أي بعد حوالي ثلاثة سنوات من الاعتقال.
في مطلع عام 2023 شارك في تأسيس كتيبة طولكرم وكان القيادي العسكري الأبرز لها،[7] وكان قياديًا بارزًا في كتائب شهداء الأقصى الجناح العسكري لحركة التحرير الوطني "فتح"،[4] وليصبح في أعقابِ ذلك المطلوب الأبرز لإسرائيل التي وضعته على قائمة الاغتيالات ووصفته بأنه "إرهابي بارز"، فطاردته إسرائيل لفترة طويلة، ونجا خلالها من عدة محاولات اعتقال واغتيال، حيث اتهمته إسرائيل بإطلاق النار على قوات جيشها في أوقاتٍ سابقة وقيامه بأنشطة عسكرية أخرى والوقوف خلف سلسلة هجمات مُسلحة ضد أهداف إسرائيلية.[8][9]
اغتاله الجيش الإسرائيلي في عملية عسكرية خاصة واسعة استمرت لست ساعات متواصلة في مخيم نور شمس في مدينة طولكرم بتاريخ 7 فبراير2024 بعد محاصرته في منزله الذي تحصن فيه، حيث اجتاح الجيش الإسرائيلي المنطقة وقصف المنزل بالصواريخ ودمره بالجرافات، وقد قُتل معه اثنين من مرافقيه ومساعديه وهما ابن عمه "إسلام إبراهيم علي" والشرطي الفلسطيني "زياد علي هاشم دعمة"، فيما أصيب تسعة فلسطينيين آخرين، منهم خمس إصابات بالرصاص الحي، في حين الإصابات الأربعة الأخرى بشظايا القصف.[2][4][9][15]
وكانت قوات خاصة إسرائيلية تبعها تعزيزات وجرافات إسرائيلية اجتاحت مدينة طولكرم في حوالي الساعة 1:30 بتوقيت فلسطين من ظهر يوم الأربعاء 7 فبراير2024 وحاصرت منزله، وقد استمرت العملية حتى الساعة 7:40 من مساء ذات اليوم، أي لستة ساعات متواصلة.[4][9][16]
أعلنت القوى الوطنية والإسلامية الفلسطينية في بيانٍ صدر عنها في 7 فبراير2024 عقب الاغتيال أن يوم الخميس 8 فبراير2024 هو يوم إضراب شامل لكافة مناحي الحياة في محافظة طولكرم "حدادًا على أثر عملية الاغتيال الجبانة".[19]
أعلنت إسرائيل أنها قضت على "الإرهابي البارز المطلوب معتصم علي" بمشاركة وحدة المستعربين التابعة لحرس الحدود الإسرائيلي ومقاتلي الاحتياط في الجيش الإسرائيلي من الكتيبة 8105 وتوجيه جهاز الشاباك، كما قالت إسرائيل أنه "تم خلال العملية القضاء على إرهابيين مسلحين اثنين حاولا الفرار من المنزل الذي تواجد فيه المطلوب، وعثر المقاتلون خلال العملية على أسلحة مختلفة، ولم تقع إصابات في صفوف قواتنا".[8]
قالت "وحدة الشهيد معتصم العلي" في كتائب شهداء الأقصى، وهي وحدة سميت على اسمه عقب اغتياله، بأنها استهدفت مستوطنة عناب الإسرائيلية في محيط مدينة طولكرم مساء يوم 9 فبراير2024"في ردٍ أولي على عملية الاغتيال الجبانة للقائد معتصم العلي".[21]
