Ia mengucapkan kaul kekalnya sebagai Anggota Kapusin pada 2 Agustus 1981. Ia ditahbiskan menjadi Imam pada tanggal 10 Juli 1983. Ia memulai karyanya di Gereja Santo Hilarius Paroki Tarutung Bolak, Tapanuli Tengah.[6] Ia kemudian bertugas di Paroki Teluk Dalam Nias pada tahun 1984 hingga 1989.
Pada tahun 1989, ia melanjutkan studinya di Universitas Kepausan Antonianum, Roma hingga tahun 1994. Sekembalinya ke Indonesia, ia menjadi Magister Postulan Mela, dan juga menjadi moderator Paroki Tarutung Bolak.
Pada tahun 1997, Ia terpilih menjadi Minister Provinsial di Provinsi Kapusin Santo Fidelis, Sibolga untuk periode 1997–2003, dan kembali terpilih untuk kedua kalinya untuk masa bakti 2003–2006, dan kemudian terpilih kembali pada tahun 2006. Selain di Provinsial Kapusin, ia juga aktif sebagai formator para frater di STFT Santo Yohanes Pematang Siantar.
Pada 12–16 November 2009, untuk pertama kalinya umat Keuskupan Sibolga melaksanakan sinode. Sinode ini berlangsung di LPTK Mela, Sibolga.[8]
Pada sebuah surat tertanggal 25 Juni 2016 sebagai balasan atas surat Barisan Relawan Pastor Rantinus dan Ustaz Sodikin (BARASO) tertanggal 25 Mei 2016, Mgr. Ludovicus Simanullang menolak permohonan R.D. Rantinus Manalu menjadi Calon Bupati Tapanuli Tengah dengan terlibat politik praktis karena dirasa bertentangan dengan Kitab Hukum Kanonik.[9]