最初の登場作品はスケッチ・コメディー番組『The Tonight Show with Jay Leno』に出演したことである[7]。程なくして、テレビシリーズ『Schimmel』に配役されたが、その主役だったロバート・シメルは撮影が始まる前にがんと診断されたために放映されることはなかった[8]。それは10ヶ月間保留にしたあと、Foxは番組そのものをキャンセルした。その後ラーソンはThe WBの新番組『In Your Dreams』のオーディションを受け、そして、ボブ・サゲットが演じるキャラクターの末娘エミリー役として本番組に上陸を果たした。本番組は2001年秋から02年の春まで放映されることが決まり、『Raising Dad』と新たに改名した。本番組は計22話を放映したあと打ち切りになった。また、ラーソンはABCのシットコム『Hope & Faith』のパイロット版に配役されたが、彼女や他の数人のキャストメンバーらはまだ未放送パイロット版のまま落とされた。
2006年の映画『Hoot』に相手役の俳優ローガン・ラーマンとコーディ・リンリーとともに登場。また、映画『童貞ペンギン』に10代のペンギン役で声の出演を果たした。2007年のコメディドラマ映画『Remember the Daze』でアンジー役を演じ、さらに、デビッド・H・スタインバーグが脚本を書いて監督を務めた2008年の短編映画『The Babysitter』に登場。
2005年にミュージシャン、シンガーソングライターとして本格的に音楽キャリアを開始、大手レコードレーベルでデビューアルバムをリリースしたあと、米国中のライブコンサートで演奏した。セカンドアルバムを制作して完成させたが、リリースされなかった。ラーソンはEPをリリースする計画を明らかにしたが、話題にならなかった。彼女はミュージシャンとしてのキャリアを諦めなかったが[20]、新しい曲をリリースしたとき、知れ渡ることはなかった。そもそもラーソンは2003年初頭からシンガーに対する関心をもち始め、彼女の個人ウェブサイトを通じて楽曲を売り込み始めたときに、すでにアルバムをリリースすることに意欲を見せていた。彼女自身の言葉[21]「一緒になれない素敵な2人」について歌っている最初にリークした楽曲「Go Goodbye」、並びに「Invisible Girl」は、カサブランカ・レコード[22]、ユニバーサル・レコードを発売元としたうえでレコード契約書に署名して、ラーソンの先行曲となった。どちらの楽曲もマイケル・ビンーコスとクレイグ・バートックの助けを借りたうえで書かれ制作された[23]。 2003年、別の楽曲「Not a Freak」をリーク、ミュージックビデオさえあり、オンライン購入が可能だった[24]。
2004年晩春、カサブランカ・レコードの制約事項を原因として彼女のウェブサイトからすべての楽曲を削除、ファーストアルバムの新曲を録音している合間のことであった[25]。彼女は同年10月にアルバムをリリースすることに意欲を持っていた。まだ発売されていなかったデビューアルバムからのファーストシングル「She Said」、折しも彼女の公式ウェブサイトを経由して聞くことが可能であり、12月中にはiTunesで公式に発売され[26][27]、そして翌月に全米のラジオ局に楽曲を送った[28]。2005年に全米で最も売れたCDシングル99番入りしたにも関わらず、SoundScanによるとビルボードホット100シングルセールス上において第31位で最高に達し、エアプレイが低調であったため、米国内で最もかけられた楽曲トップ40入りを果たせなかった。また、2004年10月11日に行われたAOL Sessionsにおけるライブパフォーマンスの模様を収録している[29]。彼女の唯一のアルバム『Finally Out of P.E.』は2005年後半に発売し、米国で約3500枚を売り上げた[30]。発売前にレコードレーベルは「She Said」のミュージックビデオを製作、並びにAOL SessionsでのパフォーマンスのDVDを発売した。アルバム全体は10代のユーザー層に焦点を合わせており、彼女が雑誌『Teen People』主催のロックツアーでパフォーマンスして明らかになったが、ジェシー・マッカートニーとともに続けたツアーはラジオディズニーやラジオ KOLのような子供向けラジオから数多くのエアプレイをかけられた。クリス・アップルバウムが監督を務めた[31]「She Said」のミュージックビデオは退屈しがちなファストフードレストランの労働者が「自分を見つける」ため歌い手を目指す物語を描いている。また、映画『バービーとペガサスの魔法』にクレジットされているサウンドトラック「Hope Has Wings」を歌った。楽曲のミュージックビデオは映画のDVDにボーナス特典として収録されている[32]。
2006年3月1日、ラーソンはロサンゼルスにある有名なViper Roomで新しい楽曲をアコースティックスタイルでパフォーマンスした[34]。演奏した曲は「Dear Universe」、「Powershift」、「Stilts and the Titanic」、「Superstition」、米国の音楽ユニットのインディゴ・ガールズのカバー曲 「Closer to Fine」 そして、彼女のアルバムからの楽曲「"Falling Into History"」。新しい曲からは一曲だけスタジオ録音してリークされたシングル「Stilts and the Titanic」はマイケル・ビンーコスと共同で書き制作した。楽曲は2006年夏にラーソン公式マイスペースでデモ版として視聴、ダウンロードができた。
2008年10月22日、新しい音楽素材や5楽曲を含むEPを録音して、アーティストであるケイトリン・クロスビーの最新アルバムにバッキングボーカルを提供することを彼女の公式MySpaceページでファンに向けて発表した[20]。 EPには楽曲「Ugly」の再録音したバージョンや新しい4曲「Dear Universe」, 「Sharpen My Nails」, 「Arielle」, 「If All Goes Well」が含まれていた[20]。