Lors des Cent-Jours, Louis XVIII le chargea d'une mission sur les frontières de la Suisse : il part pour la Suisse où il tente d'organiser une armée de volontaires pour restaurer le roi.
Nommé président du collège électoral du Morbihan, il fut, le , élu député du 1er arrondissement du Cher (Bourges), par 193 voix sur 310 votants et 354 inscrits, contre 88 à M. Royannez. Il siégea dans l'opposition constitutionnelle, et se signala par son attachement aux « pures doctrines » du gouvernement parlementaire : ce fut lui qui, dans la séance du , déclara à la tribune que la souveraineté réside essentiellement dans la Chambre des députés.
Adversaire du cabinet Polignac, il vota avec les 221, fut réélu, le , par 195 voix sur 313 votants et 363 inscrits, adhéra au gouvernement de Louis-Philippe Ier, et fut dès lors successivement réélu, pendant toute la durée du règne, avec l'appui de l'administration :
le , par 94 voix (179 votants, 222 inscrits), contre 76 à Michel de Bourges ;
le , par 96 voix (181 votants, 219 inscrits), contre 75 à Michel de Bourges ;
le , par 135 voix (238 votants, 288 inscrits), contre 100 au même concurrent ;
le , par 142 voix (246 votants) ;
le , par 149 voix (229 votants, 291 inscrits), contre 43 au même concurrent ;
enfin, le , par 156 voix (160 votants, 282 inscrits).
Au cours de ces diverses législatures, il opina le plus souvent avec la majorité, se prononça contre la réforme électorale, combattit cependant le système pénitentiaire du gouvernement et prit surtout une part active à la discussion sur l'émancipation des noirs, faisant partie, en , des fondateurs de la Société française pour l'abolition de l'esclavage.
Il avait succédé à son père comme président de la Société de la Morale chrétienne. Le marquis de La Rochefoucauld-Liancourt, rendu à la vie privée par les événements de 1848, consacra ses dernières années à des travaux littéraires et se fit philanthrope.
Il a laissé des écrits nombreux et variés, entre autres des ouvrages historiques, des écrits sur les questions sociales, en particulier sur les prisons. Éditeur des travaux de son ancêtre le mémorialiste La Rochefoucauld et des mémoires du marquis de Condorcet, il est également l'auteur de vaudevilles, de tragédies, de poésies et de poésies.
Publications
Théâtre
Jérôme spirituel, ou les Saidérys, vaudeville anecdotique en 1 acte, Paris, Troubadours,
Midi, ou Un coup d'œil sur l'an huit, vaudeville épisodique en 1 acte, avec Georges Duval, Paris, Troubadours,
La Révolution française et Bonaparte, ou les Guises du XVIIIe siècle, tragédie en 5 actes et en vers, 1818
Mémoires sur les finances de la France, en 1816, 1816
De la Répression des délits de la presse, en exécution de l'article 8 de la charte constitutionnelle, 1817
Du Pardon accordé par les révolutionnaires aux royalistes, au sujet d'une brochure de Benjamin Constant intitulée De la Doctrine politique qui doit le plus réunir les Français, 1817
Mémoires de Condorcet sur la Révolution française, extraits de sa correspondance et de celles de ses amis, 2 vol., 1824
Œuvres complètes de La Rochefoucauld, avec notes et variantes, éditées par Gaëtan de La Rochefoucauld, 1825
Études littéraires et morales de Racine, 2 vol., 1855-1856
Derniers conseils, testament politique du premier ministre de l'empereur Léopold Ier, offert à la Société de la morale chrétienne, 1858
Histoire des tortures au XIXe siècle, 1859
Vie de Mme Michelle Homassel, veuve Fontaine, 1862
Satire imitée de la 4e de Salvator Rosa, suivi d'un extrait de traduction d'un mémoire historique de Thomas Clarkson, traitant du même sujet, s. d.
Œuvres réunies
Œuvres choisies de M. le marquis de La Rochefoucauld-Liancourt, 8 vol., 1858-1862
Ascendance & postérité
Troisième fils de François XII (1747-1827), duc de La Rochefoucauld et de Félicité-Sophie de Lannion (1745-1830), le marquis de La Rochefoucauld avait pour frères et sœurs :
Gaétan de La Rochefoucauld épousa, en 1808, Marie Caroline Petronilla Schall de Bell (1786-1870), « gräfin » von Schall-Riaucour. Ensemble, ils eurent :
Marie Caroline Frédérique Gaétane (Clermont (Oise), - 1873), mariée, le à Paris (75), avec Jean Charles Marie Lalung de Ferrol ( † 1864) ;
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