Син угорського фізика та інженера Кароя Шимоньї. Правнук Шандора Шимоньї-Шемадама, прем'єр-міністра Угорщини (в 1920 р.).
Під час навчання в середній школі підробляв нічним сторожем в комп'ютерній лабораторії. Почав захоплюватися комп'ютерами і програмуванням. До моменту закінчення школи самостійно розробляв компілювальні програми. Одну з них продав уряду Угорщини.
У 1966 році Симоні переїхав з Угорщини в Данію, де працював програмістом в компанії A/S Regnecentralen в Копенгагені.
З 1972 по 1980 рік працював в Xerox Palo Alto Research Center (PARC), розробляв текстовий редактор Bravo — перший редактор, який працював за принципом WYSIWYG (what you see is what you get — що бачиш, то й одержиш), тобто в режимі відповідності зображення на екрані та роздруківки.
З 1991 року працював старшим спеціалістом по архітектурі відділення Advanced Technology компанії Microsoft Research, де займався проблемою програмування намірів (англ.Intentional Programming, IP). Обіймав посади керівника розробки прикладних програм, головного програміста, провідного інженера.
У 2005 році в рамках $ 25 млн пожертвувань, Професура математичної фізики в Інституті перспективних досліджень у Принстоні, штат Нью-Джерсі, професор Едвард Віттен 2005-даний час.
У січні 2004 року створив фонд Чарльза Симоні для мистецтв і наук, через підтримує в Сіетлі мистецтво, науку і освітні програми. Станом на травень 2012 року розмір фонду був 75 млн $[джерело?]. Стипендіатами були: Seattle Symphony (10 мільйонів доларів), і Seattle Public Library (3 мільйони доларів), Метрополітен-опера та Джульярдська школа.
2008 року виділив 20 млн $ на будівництво Великого синоптичного оглядового телескопу[2].
У лютому 2017 року, Симоні дав університету штату Вашингтон 5 мільйонів доларів на завершення нової будівлі відділу обчислювальної техніки (CSE)[джерело?].
Особисте життя
Дружина (з грудня 2008 року) — Ліза Персдоттер (Lisa Persdotter), громадянка Швеції, фотомодель. Шлюбний контракт, укладений із нею, крім всього іншого, містить заборону для Чарльза летіти в космос утретє[джерело?].
Брат — Томаш Шимоньї.
6 місяців на рік Чарльз проводить на своїй яхті супер-класу — Скат (Skat).
Радіоаматорська діяльність
У Чарльза є два радіоаматорських позивних — KE7KDP[3] і HA5SIK.