Родилась в 1930 году в Лондоне в семье русских эмигрантов. Её отец был журналист и игрок, мать, по её собственным словам — потомок Пушкина[2][3]. Когда Наташе было 3 года, её мать вторично вышла замуж за английского кинорежиссёра второго ряда Гордона Пэрри. Сценический дебют Наташи был в возрасте 12 лет[3], а в 19 она сыграла одну из главных ролей в фильме «Танцевальный зал» (1950; вместе с Петулой Кларк, Джейн Хилтон и Дайаной Дорс) — картине о девушках из рабочего района, пытающихся бежать от окружающей действительности в ярких огнях соседнего танцевального зала. И фильм, и Пэрри были замечены и были положительно оценены критикой[2].
В возрасте 15 лет случайно встретилась в антракте балета в театре Ковент-гарден с начинающим режиссёром Питером Бруком, также имеющим русские корни. После краткого увлечения, молодые люди расстались, но снова встретились в Париже через несколько лет — результатом этой встречи была тайная свадьба в 1951 году и последующая совместная жизнь и творческая деятельность на протяжении почти семи десятилетий[2][4]. Наташа Пэрри сыграла во многих фильмах Брука, но также имела и самостоятельную артистическую карьеру как в кино, так и в театре. Первой такой совместной работой была экранизация шекспировского «Короля Лира», снятого для американского телевидения[2][3]. После переезда Питера Брука в Париж в 1971 году, где он основал Международный центр театральных исследований, переехала вместе с ним и исполняла роли во многих театральных постановках мужа. Среди них — роль Раневской в «Вишнёвом саде»Чехова (1981) с Мишелем Пикколи в роли Гаева, в «Счастливых днях» Беккета (1999)[2][5], в «Чин-чин», где её партнёром выступил Марчелло Мастроянни (1984)[3].
