Gray al college giocò a football all'Università Duke. Fu scelto nel corso del quinto giro (162º assoluto) nel Draft NFL 2021 dai Kansas City Chiefs.[1] Il 13 maggio 2021 Gray firmò il suo contratto da rookie con i Chiefs: un accordo quadriennale da 3,79 milioni di dollari comprensivi di un bonus alla firma di 313.000 dollari.[2][3]
Segnò il suo primo touchdown in carriera, l'unico della sua stagione d'esordio, nella gara del decimo turno la vittoria 41-14 contro i Las Vegas Raiders.[4] La sua prima annata da professionista si chiuse con sette ricezioni per 36 yard in 16 presenze, una delle quali come titolare.[5]
Nel 2022 Gray giocò tutte le partite della stagione regolare, otto come titolare, con 28 ricezioni per 299 yard e un touchdown.[6] Il 12 febbraio 2023, nel Super Bowl LVII vinto contro i Philadelphia Eagles per 38-35, Gray mise a tabellino una ricezione da 6 yard su passaggio di Patrick Mahomes, conquistando il suo primo titolo.[7]
Nel 2023 Gray giocò in tutte le 17 gare della stagione regolare, 10 come titolare, facendo 28 ricezioni per 305 yard e due touchdown.[8] L'11 febbraio 2024 vinse il Super Bowl LVIII, secondo di fila, contro i San Francisco 49ers, gara in cui fece due ricezioni per 22 yard.[9][10]
Il 5 settembre 2024 Gray firmò un'estensione contrattuale triennale con i Chiefs per 18 milioni di dollari, di cui 10,1 milioni garantiti alla firma.[11]