Le , il fonde l'Alliance laurentienne, qui est la première organisation à prôner l'indépendance du Québec après Jules-Paul Tardivel et le groupe La Nation de Paul Bouchard, s'oppose à l'impérialisme anglo-saxon et propose la naissance d'une République de Laurentie. Marginale et trop à droite pour plusieurs indépendantistes, l'organisation est dissoute en 1963. Quelques-uns de ses membres se joignent au Rassemblement pour l'indépendance nationale qui, lui, reste neutre sur les questions religieuses, sociales et politiques jusqu'en 1964, lorsqu'il est transformé en parti politique par Pierre Bourgault.
Œuvres
Un prophète luciférien : Léon Bloy (essai), Aubier éditions Montaigne, coll. Les essais chez Montaigne, 1957.
J'ai choisi l'indépendance, Montréal, Éditions de l'Homme, 1961.
La libération économique du Québec, Montréal, Éditions de l'Homme, 1963.
Oui au référendum : procès de la Confédération canadienne, Montréal, Fils du Québec, 1977.
Le Québec bientôt unilingue ?, Montréal, Éditions de l'Homme, 1965.
Le Québec est-il une colonie ?, Montréal, Éditions de l'Homme, 1962.
Le Québec souverain : un pays normal, Montréal, Société-Saint-Jean-Baptiste de Montréal, 1978.
Prix international des sciences Dag Hammarskjöld (Académie diplomatique de la paix Pax Mundi, Belgique, 1983)
Bibliographie
Jean-Marc Brunet. Le prophète solitaire. Raymond Barbeau et son époque Montréal : Ordre naturiste social de Saint-Marc l’Évangéliste Inc., 2000. 582 pages