En 1969, il fut arrêté et emprisonné durant quatre ans en raison de son opposition à la dictature militaire et pour avoir fait sortir illégalement des personnes du Brésil. Son incarcération faisait partie d'une série d'attaques régulièrement menées par le gouvernement à l’encontre de membres de l’Église catholique[2]. Il a raconté son expérience de la prison dans le livre Baptême de sang. Le livre décrit les arcanes du régime militaire, la participation des moines dominicains à la résistance à la dictature, la mort du guérillero Carlos Marighella (1911-1969) et les tortures subies par le dominicain Frei Tito (1945-1974). Le livre a été porté à l’écran et un film du même nom est sorti au Brésil en 2006.
En 1973, après avoir retrouvé la liberté, il a élu domicile dans une favela de la ville de Vitoria. Bien qu'il n'ait jamais porté d'arme, il collabora avec les guérilleros de l’ALN (Action de Libération Nationale), et, avec d'autres prêtres dominicains, créa un groupe de soutien aux hommes politiques poursuivis. Durant ces années, il a étudié la théologie, la philosophie et l’anthropologie.
En 1979, Betto s'est installé dans une favela de São Paulo. C’est là qu’il fit la connaissance du dirigeant ouvrier Lula, le futur président brésilien de 2003 à 2011. Il en devint l’ami ainsi que de Leonardo Boff. Il est également parrain de la fille du compositeur et homme politique Chico Buarque et du fils du député Vicente Paulo da Silva, connu comme Vicentinho, l'ex-président de la CUT.
Dans les années 1980, il entreprit de conseiller certains pays socialistes (Cuba, Tchécoslovaquie, Chine, Union soviétique, Nicaragua et Pologne) sur les relations Église-État. Il demeure lié au couvent dominicain de São Paulo, qui conserve sa cellule, et participe à la promotion et la réflexion que mène l'ordre auprès des communautés ecclésiales de base (CEB) dans les districts industriels de São Paulo.
À deux reprises, en 1982 et 2005, Frei Betto a reçu le prix Jabuti, la plus importante distinction littéraire au Brésil. En 1986, il fut élu Intellectuel de l'année par l'Union des écrivains brésiliens.
En plus de son action visant à éliminer la faim au Brésil[3], il est engagé dans de nombreux aspects de la politique brésilienne. Il a travaillé pour le gouvernement de Luiz Inácio Lula da Silva[4], dont il était considéré comme un conseiller spirituel[5] et un mentor[6]. Conseiller de mouvements sociaux tels que les CEB et le Mouvement des Travailleurs Ruraux Sans Terre, il fut, entre 2003 et 2004, conseiller spécial du Président Lula et coordinateur de la mobilisation sociale du Programme Faim Zéro[7],[8].
Frei Betto est souvent considéré comme un partisan de Fidel Castro et il visite souvent La Havane dans le but d’améliorer les relations entre les deux nations[9]. Les deux hommes ont collaboré à un livre détaillant l’opinion de Castro sur le christianisme, un sujet surprenant si l’on considère le traitement de la religion par le régime communiste[10].
2000 : Médaille de la Solidarité du gouvernement cubain.
2005 : Prix Jabuti, de la Chambre brésilienne du livre.
2005 : Est l'une des 13 personnalités Citoyenneté 2005, à l'initiative de l'UNESCO, de l'Association brésilienne de la presse et de la revue Film Réalisé.
2006 : Médaille du mérite du Dom Hélder Câmara Watch Institute, pour services rendus à la préservation et au contrôle de la gouvernance juridique et morale.
2007 : Titre de citoyen honoraire de la ville de Brasília, octroyé par la Chambre législative du District Fédéral