Il fut un des commissaires rédacteurs de son ordre pendant le mois de juin de cette première année, et pencha quelquefois vers le côté du parti royaliste après la réunion des ordres[1] : il ne s'était réuni aux « communes » que sur l'ordre du roi[5].
En [1], il provoqua l’abolition des poursuites intentées depuis 12 [5] ans contre Boncerf, pour avoir écrit contre la féodalité[1] et les fiefs[5]. Le 6 octobre[1], il pressa vainement l’assemblée d’aller siéger au château, pour se rapprocher de Louis XVI.
Le , il soutint avec force « que le droit de paix et de guerre devait appartenir au pouvoir exécutif[1] », donc du roi[5]. Le 8 octobre suivant, il parla en faveur des maisons religieuses, à qui on refusait de payer leurs traitements. Quelques jours après il prit la défense de Bussy[Qui ?] soupçonné de conspiration contre l'État[5], et s’opposa à ce qu’il fût transféré à l’Abbaye[1].
Le , il prit celle des officiers de l’armée accusés par des pétitions et par plusieurs députés. Déjà, il avait fait régler l'emploi de l'augmentation de paie accordée à l'armée[5]. Enfin le 4 juin il écrivit une lettre à l'Assemblée nationale pour déclarer« que ses principes ne lui permettaient pas d’assister davantage à ses séances[1] » et « lui faisaient une loi de s'abstenir d'y paraître[5] ».
Il signa cependant les protestations des 12 et [1], et disparut de la vie politique après la session[5].
Il reçut encore de ce prince d’autres missions « dont il s’acquitta avec courage[1] », et fut envoyé de nouveau ainsi que son frère le vicomte, en 1796, auprès des armées de l’ouest, avec de grands pouvoirs et de fortes sommes d’argent. Il était aussi porteur d’instructions et de dépêches importantes pour les chefs des armées royales[1] et doivent pour cela rallier le quartier général de Joseph de Puisaye, chef de la chouannerie en Bretagne, près de Fougères[3].
Rapidement repérés par les Bleus, ils arrivent en courant au « Pont o Véro[3] » et sont pourchassés à travers les champs et les biefs. Certains d’entre eux réussissent à se cacher puis à s’enfuir, parfois avec l’aide de la population[3]. D’autres n’ont pas cette chance et sont massacrés (Tuffin de la Rouërie et le marquis du Bois de La Ferronière). C’est le cas également du comte de Sérent : « après un long combat[6] », le comte de Sérent s'était jeté dans les marais de Dol, où il fut vivement poursuivi ; enfin, épuisé[3], sentant qu’il ne pouvait aller plus loin, il donna son portefeuille à un de ses compagnons d’armes, et se cacha dans un fossé, où bientôt il fut surpris et égorgé[6]. Son corps est enterré à la hâte près de La Renaudière[3]. Son frère périt à côté de lui de la même manière[6].
Le roi Louis XVIII et le comte d’Artois apprirent la nouvelle de leur mort « avec une douleur extrême[6] », et ils écrivirent à cette occasion à leur père « des lettres fort touchantes[6] ». On pensa que ces malheureux n’avaient pas fait assez secrètement à Londres les préparatifs de leur départ et que ce manque de prudence avait été cause que le point de leur débarquement fut connu de la police du Directoire, qui avait de nombreux espions en Angleterre. Les chouans trouvèrent leur portefeuille qui contenait des choses très précieuses, notamment les grâces que Louis XVIII accordait aux officiers des troupes royales[6].
La dépouille du comte fut exhumée en 1816[3]. Une croix est érigée à l'endroit où le comte a perdu la vie et porte la mention « À la mémoire des Ducs de Serrens ». Aujourd’hui elle se trouve à l’entrée du terrain des sports de La Fresnais[3].
Il épousa, le à Paris, Charlotte-Ferdinande de Choiseul (vers 1765 - Paris, ), fille de Louis Marie Gabriel de Choiseul (1734- vers 1795), baron d'Esquilly, dame pour accompagner (1784-1789) la comtesse de Provence (Marie-Joséphine de Savoie), dont il eut :
La princesse de Léon est morte dans des circonstances dramatiques :
« Le , vers cinq heures du soir, la princesse mettait la dernière main à sa toilette pour se rendre à un dîner chez le duc d'Orléans, et de là, à un bal donné par le comte Apponi, ambassadeur d'Autriche[11]. Elle s'approcha de la cheminée, le feu prît aux dentelles de sa robe ; à ses cris. Mme de Sérent, sa mère, accourut ; les flammes s'élevaient à trois mètres au-dessus de sa tête. On appela le prince qui venait de la quitter ; il la trouva assise dans un fauteuil ; tous ses vêtements étaient consumés, et son corps n'était qu'une plaie[12]. La nuit fut horrible[11], la malheureuse princesse fit preuve d'un courage admirable, et conserva jusqu'à la fin toute sa connaissance sans que sa résignation faiblît. Elle demanda à son mari de ne pas la quitter et elle expirait le lendemain, à huit heures du matin[13]. »
Ici repose la dépouille mortelle d'Armandine-Marie-Georgine de Sérent, princesse de Léon, enlevée par les flammes à deux familles, dont elle était le lien et le charme, par la perfection de son caractère ; à la société, dont elle était l'ornement et l'exemple par son esprit et ses vertus ; à la religion qu'elle faisait aimer par sa charité, sa douceur et sa bonté ; aux malheureux, dont elle était l'appui et plus encore la consolation. Elle expira. après quinze heures de souffrances supportées avec une héroïque et chrétienne résignation, le , âgée de vingt-quatre ans. Dernière de son nom, ayant perdu son père et son oncle victimes de leur dévouement à leur patrie et à leur roi. Priez pour son âme !
À la suite de ce drame, son époux décide d'entrer dans les ordres en 1816.
« De Sérent, (Armand-Louis, marquis, puis duc) », dans Jean-Baptiste-Pierre Jullien de Courcelles, Histoire généalogique et héraldique des pairs de France : des grands dignitaires de la couronne, des principales familles nobles du royaume et des maisons princières de l'Europe, précédée de la généalogie de la maison de France, vol. VIII, , 378 p. [détail de l’édition] (lire en ligne), p. 250-252 ;
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