Am 18. Oktober 1921 wurde Georges Gauthier zum Apostolischen Administrator von Montréal ernannt, am 5. April 1923 auch zum Koadjutorerzbischof und zum Titularerzbischof von Tharona. Nach dem Tod von Paul Bruchési am 20. September 1939 folgte er diesem als Erzbischof nach.
Erzbischof Georges Gauthier blieb bis zu seinem Tod am 31. August 1940 im Amt und wurde in der KathedraleMarie-Reine-du-Monde beigesetzt.