Hartling menjabat sebagai Menteri Luar Negeri Denmark dari 1968 sampai 1971 dalam Kabinet Hilmar Baunsgaard. Pada 1973, Hartling menjadi Perdana Menteri Denmark saat mendududki pemerintahan Partai Demokrat Sosial DenmarkAnker Jørgensen yang belum membentuk pemerintahan setelah pemilihan parlementer Denmark 1973. Hartling menjadi Perdana Menteri dari 18 Desember 1973 sampai 13 Februari 1975, saat Anker Jørgensen dan Demokrat Sosial berkuasa kembali. Dalam kebijakan sosial, saat Hartling menjadi Perdana Menteri, Undang-Undang Asistensi Sosial 1974 dikeluarkan, dimana otoritas munisipal diperintahkan untuk menyediakan perawatan harian dan pusat-pusat rekreasi untuk anak-anak dan orang muda.