Dias bekerja dalam Sekretariat Negara Vatikan menyiapkan kunjungan 1964 Paus Paulus VI ke India, dimana ia diangkat menjadi Ketua Penasehat Yang Disucikan pada 4 Desember.[3] Dari 1965 sampai 1973, ia menjabat sebagai sekretaris nunciatur di Denmark, Swedia, Norwegia, Islandia, Finlandia, Indonesia, Madagaskar, Réunion, Kepulauan Komoro dan Mauritius. Kembali ke Sekretariat Negara di Vatican City, ia menjadi kepala seksi untuk Uni Soviet, negara-negara Baltik, Belarus, Ukraina, Polandia, Bulgaria, Tiongkok, Vietnam, Laos, Kamboja, Afrika Selatan, Namibia, Lesotho, Swaziland, Zimbabwe, Ethiopia, Rwanda, Burundi, Uganda, Zambia, Kenya dan Tanzania sampai 1982.[3]
Dipanggil lagi dari pelayanan diplomatik Vatikan, Dias dilantik menjadi Uskup Agung Bombay kesembilan pada 8 November 1996.[2] Ia adalah seroang penyuara terbuka dari dokumen 2000 kontroversial dari Kongregasi untuk Doktrin KepercayaanDominus Iesus, yang mendeklarasikan bahwa non-Katolik "berada dalam situasi yang berbeda dalam perbandingannya dengan orang-orang yang, dalam Gereja, memenuhi persyaratan keselamatan."[6] berkata bahwa dokumen tersebut adalah "sebuah reafirmasi...[bahwa] Yesus adalah satu-satunya juruselamat dunia. Mereka berhak untuk berkata siapa mereka, dan lainnya dapat menerimanya atau tidak."[5]
Kardinal-imam
Yohanes Paulus II mengangkatnya menjadi Kardinal-ImamSpirito Santo alla Ferratella dalam konsistori 21 Februari 2001.[3] Tak lama setelah itu, ia diangkat menjadi Dewan Kardinal untuk Pembelajaran Organisasional dan Masalah Ekonomi Tahta Suci pada 10 Maret 2001, dan menjabat sebagai salah satu dari tiga presiden di Majelis Biasa Sinode Uskup-Uskup Sedunia ke-10 dari September sampai October 2001.[3]
Ia adalah salah satu Kardinal yang menjadi papabile di Konklaf Kepausan 2005 yang memilih Paus Benediktus XVI. Majalah TIME menyebutnya sebagai "pengalamat diplomatik kuat"nya dan berkata bahwa pemilihannya "akan mewakili pilihan darah dari negara berkembang."[7]
Pada masa jabatannya sebagai Uskup Agung, Dias menanggapi diskriminasi anti-Kristen dalam masyarakat India oleh kaum fundamentalis Hindu. Pada Desember 2001, ia mengundang para pemimpin komunitas keagamaan di Bombay ke rumahnya untuk "sebuah pertemuan untuk perdamaian di dunia untuk menghindari perang dan kebencian."[5]
Aborsi dan homoseksualitas
Dias juga menyatakan dirinya sendiri sebagai konservatif teologi, yang sangat menunjung penentangan Gereja terhadap aborsi dan homoseksualitas.[8][9] Ia percaya bahwa gay dan lesbian dapat "dilepaskan" dari "keadaan tak alami" mereka melalui Sakramen Tobat.[5]
