В 1704 году князь Григорий Алексеевич был определен на службу в гвардию. 16 мая 1714 года был произведен в чин капитана и назначен командиром 13, а 8 мая 1715 года — командиром 4 роты Преображенского полка.
С декабря 1717 по март 1722 года служил асессором следственной канцелярии князя Петра Голицына.
Одновременно с началом работы в следственной канцелярии Петра Голицына Г.А. Урусову довелось оказаться в числе судей на процессе царевича Алексея Петровича. Как и большинство гвардейских офицеров Григорий Алексеевич был включен в состав специального судебного присутствия, которое 24 июня (5 июля) 1718 г. приговорило царевича Алексея Петровича к смертной казни. Подпись гвардии капитана Григория Урусова стоит на приговоре 58-й по счету.
После смерти Петра Голицына, вплоть до декабря 1723 г. возглавлял следственную канцелярию. Самым значимым уголовным делом данной канцелярии стало "счетное дело" в отношении "полудержавного властелина" светлейшего князя А.Д. Меншикова.
11 октября 1727 года князь Урусов был произведен в чин бригадира и 21 декабря назначен обер-комендантом Петропавловской крепости. 3 января 1728 года был пожалован чином генерал-майора. 4 марта 1730 года назначен сенатором.
В мае 1735 года, когда шла подготовка к Рейнскому походу, генерал-лейтенант князь Урусов был назначен командовать вторым корпусом, который должен был отправиться на Рейн. Из-за приближавшейся войны с Турцией, отправка корпуса не состоялась.
Князь Григорий Алексеевич был женат дважды. Первой его супругой с 1700 года была Фёкла Фёдоровна Нарбекова (ум. не позднее 1721[2]), дочь стольника Федора Саввича Нарбекова. От этого брака была одна дочь и, возможно, двое сыновей:
Софья Григорьевна — замужем с 1725 года за капитаном 1-го ранга князем Алексеем Ивановичем Щербатовым (ум. 1740).
Петр Григорьевич (ум. до 1744)
Алексей Григорьевич (ум. до 1744)
Второй супругой с приблизительно 1716/1721[3] была княжна Прасковья Даниловна Черкасская, дочь стольника князя Даниила Григорьевича Черкасского (ум. 1706), сына князя Г.С. Черкасского, и Марии Петровны Шереметевой (1668-1737), сестры фельдмаршалаБ.П. Шереметева. От этого брака было 3 дочери и, как минимум, один сын:
Сергей Григорьевич (ум. после 1769) — подполковник, был женат на Надежде Федоровне Хомяковой.
Мария Григорьевна — жена с 1744 года князя Федора Васильевича Сибирского (1717-1758), сына князя В.А. Сибирского.
Наталья Григорьевна — девица в 1744 году.
Ирина Григорьевна (1730-е—4.03.1796) — девица в 1744 году, затем замужем за тайным советником князем Алексеем Ивановичем Гагариным (1723-...).
Комолов Н. А.Губернатор Урусов Г. А. // Воронежские губернаторы и вице-губернаторы. 1710-1917: Историко-биографические очерки. — Воронеж: Центр.-Чернозем, кн. изд-во, 2000. — ISBN 5-7458-0786-5.
Нелипович С. Г. Союз двуглавых орлов. Русско-австрийский военный альянс второй четверти XVIII в.. — М.: Объединенная редакция МВД России, Квадрига, 2010. — ISBN 987-5-91791-045-1.
Серов Д. О. Администрация Петра I. — М.: Объединенное Гуманитарное Издательство, 2008. — ISBN 9785942824846.