Tussen 1966 en 1968 presenteerde hij een serie van educatieve tv-programma's op de nationale tv-zender RÚV, waarin hij uitleg gaf over kunstwerken uit het Nationaal Museum. Dit programma maakte hem bekend bij het grote publiek en heeft zeker bijgedragen aan zijn verkiezing tot president.
Eldjárn ging de verkiezingscampagne in als underdog. Zijn tegenstander Gunnar Thoroddsen had aanvankelijk een voorsprong van 70% in de opiniepeilingen. Eldjárn won de verkiezingen echter met 65,6% van de stemmen. In 1972 en 1976 werd hij herkozen. In 1980 besloot hij om zich niet meer verkiesbaar te stellen, om zo de rest van zijn werkzame leven te wijden aan de wetenschap.
Zijn zoon Þórarinn Eldjárn is een van de populairste auteurs van IJsland. Hij is gespecialiseerd in korte verhalen en poëzie. Zijn dochter Sigrun Eldjárn is ook auteur en illustrator van diverse kinderboeken.