Na elkaar eerst ontmoet te hebben op het Deense muziekfestival Roskilde[4] in 2004, begonnen ze in maart 2008 heimelijk met het maken van opnames in de studio van Burton in Los Angeles.[5] Ze beschrijven zelf hun stijl als "melodieus, maar ook experimenteel".[6] Mercer vertelde in een interview met het tijdschrift NME dat zijn werk met The Shins hem te zwaar werd en dat hij om die reden toe was aan iets anders.[7]
Op 21 december2009 maakte het tweetal bekend dat hun eerste single, "The High Road", uitgebracht was. Deze was aanvankelijk als gratis download verkrijgbaar op de officiële site van de groep.[8] Als B-kant van deze single werd het instrumentale nummer "An Easy Life" gebruikt.[9] Op 27 januari2010 ging de videoclip van "The High Road" op MySpace in première.[10][11] Deze videoclip werd geregisseerd door Sophie Muller.[12][13][14][15]
De groep trad op vrijdag 19 februari 2010 voor het eerst op. Burton en Mercer werden bij dit concert, dat gehouden werd in Los Angeles, bijgestaan door een viertal muzikanten.[16][17]
Het debuutalbum, genaamd Broken Bells, werd in Europa en de Verenigde Staten op 9 maart 2010 uitgebracht door Columbia Records.[18][19] Het volledige album lekte in december 2009 al uit op internet.[20] Burton vertelde op 9 februari 2010 in een interview met het tijdschrift Billboard dat het uitgelekte album verschilde van de versie die officieel werd uitgebracht: "The songs on the version floating around the Web now are mislabeled. There are songs on there that aren't on the final album -- it's an old version."[21][22]
Het album verscheen tevens in een speciale uitgave, waarbij het album is verpakt in een muziekdoos. Bij het openen van deze doos wordt een bonusnummer, genaamd "Overture", afgespeeld.[23]
— Mercer in een interview in Billboard (17 mei 2010)[25][26]
In de videoclip voor de tweede single van Broken Bells, "The Ghost Inside", speelde Christina Hendricks een hoofdrol.[27] Hendricks verwierf bekendheid met haar rol in de televisieserie Mad Men.[27]