Chico disputò 21 partite (di cui 2 non ufficiali) segnando 8 gol con la Nazionale brasiliana, con cui esordì il 16 dicembre 1945 contro l'Argentina.
Partecipò al Campeonato Sudamericano de Football nel 1946 (4 partite e 2 reti) e ai Mondiali nel 1950 (4 partite e altrettanti gol), entrambi conclusi al secondo posto nel primo caso perdendo in finale contro l'Argentina e nel secondo contro l'Uruguay nel cosiddetto "Maracanazo".
Durante i Mondiali 1950 realizzò il 300º gol nella storia del campionato mondiale di calcio nella partita del 13 luglio 1950 contro la Spagna, conclusasi 6-1 per i brasiliani.[5] La finale di quel Mondiale fu per Chico l'ultima apparizione in Nazionale.
^ab(EN) Chico, su playerhistory.com. URL consultato il 10 aprile 2010.
^21 (8) se si considerano le amichevoli non ufficiali della Nazionale maggiore brasiliana. (PT) Todos os brasileiros - 1950 - Chico (Francisco Aramburu), su www1.folha.uol.com.br, folha.uol.com.br, 9 dicembre 2005. URL consultato il 20 dicembre 2010.