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Initialement, il est chef d'équipe aux mines de fer de l'Ouenza lorsqu'il adhère au PPA-MTLD. Militant de la CGT, il participe, en liaison avec Badji Mokhtar, à la préparation de l'insurrection du , dans la région de Guelma. Il est arrêté le lors d'un accrochage au djebel Sidi Ahmed, près de la frontière algéro-tunisienne, emprisonné à Souk Ahras puis à Constantine. Condamné à mort en 1955, il s'évade le de la prison de Constantine avec Mostefa Ben Boulaïd[1].
Mécontent de la place faite aux ex-maquisards (de l'intérieur) au sein de l'Armée algérienne (ANP) par rapport aux militaires de l'ex-Armée des frontières[3], il tente un coup d'État en et échoue dans son entreprise[4]. Le 23 juillet 1969, il est condamné à mort avec cinq de ses co-accusés dont Amar Mellah[2].
Tahar Zbiri vit alors en exil dans divers pays d'Afrique du Nord et d'Europe[5] et rentre en Algérie après la mort de Houari Boumédiène. Il publie ses mémoires en 2011[6]. Dans cet ouvrage, il raconte son exil lorsqu'il contacte Krim Belkacem puis Aït Ahmed ensuite qui tentera de lui obtenir l'asile politique en Suisse et enfin au Maroc ou Mohamed Boudiaf qui lui remet une somme d'argent tout en lui reprochant son appui à Boumediene en 1962.
Il est nommé sénateur du tiers présidentiel le [7].