Elle gagne son premier tournoi (10 000 $) à Apeldoorn (Pays-Bas) en 2011[1].
Elle participe pour la première fois au tournoi qualificatif de Roland-Garros en 2013 et au tournoi principal en 2016 où elle bat Christina McHale puis est éliminée au deuxième tour par la 4e mondiale Garbiñe Muguruza[2].
En 2016, elle gagne son premier tournoi à 25 000 $ à Grenoble[3].
Le , elle s'incline en finale de l'Open de Deauville (Calvados), disputé sur gazon, face à Pauline Parmentier 6-1, 6-0[6].
À l'automne 2020, elle annonce mettre fin à sa carrière internationale[7].
Depuis 2021 Myrtille George est devenue entraîneuse de tennis en Alsace dans le club de Reichstett. Elle continue de participer à certains tournois, notamment des Circuits nationaux des Grands Tournois remportant en 2023 celui de Cabourg[8].