Il quitte la Boston Public Library en 1899 à la suite de sa nomination comme bibliothécaire en chef de la Bibliothèque du Congrès par le président des États-UnisWilliam McKinley. C'est le premier à ce poste dans l'histoire de cette institution qui a une expérience de bibliothécaire. Il quitte ses fonctions en 1939 pour être remplacé par le poèteArchibald MacLeish.
Durant son administration, il met en place la classification de la Bibliothèque du Congrès qui est encore en usage aujourd'hui. Il organise également un système de prêt entre bibliothèques et accroît le rôle de la Bibliothèque du Congrès et ses relations avec les autres bibliothèque.