Il était le frère cadet de Simon Ier duc de Lorraine (1115-1139) et de Thierry d'Alsace, comte de Flandre (1127-1168).
Destiné dès son plus jeune âge à une carrière religieuse, il fut élu évêque de Toul en mai 1126 et sacré évêque à Metz en juillet 1126. En 1135, il fut également élu prévôt de la collégiale de Saint-Dié à Saint-Dié des Vosges.
C'est également en 1141 qu'il confirme la donation en faveur de la création de l'abbaye de Jovilliers.
Henri de Lorraine, avant son départ à la deuxième croisade (1147-1149), demande au pape Eugène III de protéger le temporel de son diocèse de Toul durant son absence.
Une charte non datée attribuée à l'évêque de Toul Pierre de Brixey confirme le droit d'usage et de paisson d'un bois accordé par son prédécesseur Henri de Lorraine ; ce dernier est par conséquent probablement à l’instigation de l'établissement de la Commanderie templière de Libdeau à Toul au cours du deuxième tiers du XIIe siècle.