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L'abbaye est fondée en 1109 par l'ermite Salomon, disciple de Robert d'Arbrissel, le fondateur de l'abbaye de Fontevraud. Grâce aux dons fonciers faits par Gautier de Nyoiseau, l'abbaye est édifiée sur les bords de l'Oudon.
Selon la volonté de Salomon, la direction du monastère est confiée à une femme venue de Fontevraud, Eremburge. Jusqu'en 1792, 38 abbesses, souvent d'origine noble, se succèdent à la tête de l'abbaye royale de Nyoiseau, la dernière mère supérieure fut madame de Scépeaux.
De 1546 à 1616, la Famille du Bellay impose successivement trois abbesses : Madeleine, Anne et Guyonne. II faut l'intervention du roi Louis XIII pour empêcher l'intronisation de Louise de la Pallu du Bellay et tenter de rétablir l'ordre bénédictin compromis : le roi fait venir à Nioyseau une maîtresse femme, Françoise Roy, bénédictine à l'abbaye Notre-Dame de Nevers. La nouvelle mère supérieure réussit le retour à la stricte observance de la règle de saint Benoît. Quand elle meurt, en 1643, l'abbaye Notre-Dame de Nioyseau accueille une cinquantaine de sœurs.
En 1792, lors de la Révolution française, les biens de l'Église sont confisqués. Les bénédictines sont expulsées et une partie de leurs biens mise en vente. Le projet de reconvertir l'édifice en caserne ou prison déclenche la colère des chouans angevins qui incendient l'église abbatiale. Faute de réparation immédiate, les parties endommagées sont pillées et le clocher de l'église finit par tomber en 1827.
Depuis les années 2000, une association locale travaille à la sauvegarde du patrimoine de l'abbaye et organise des spectacles à l'intérieur du cloître de l'abbaye (le clos des Abbesses) ; en 2009, "La Belle Cordière" d'après l'œuvre de Louise Labbé, en 2010 : "Aliénor et les Plantagenet".
Mise en vente en juin 2019 par la commune de Segré pour 200.000 euros[2], abaissée à 140.000 euros en novembre 2020[3],[4], l'abbaye a finalement été acquise en septembre 2022 pour 120.000 euros par les designers Maurizio Galante et Tal Lancman, qui comptent en faire un "temple du design"[5].
Les vestiges du cloître et de la salle capitulaire datent du XIIe siècle. Les communs abritent le logis de l'économe avec une très belle charpente en carène et de monumentales cheminées. Dans son prolongement, les réserves et les cuisines ainsi que le logement et le parloir de l'abbesse ont été construits au XVIIe siècle. Le logis des aumôniers, construit en 1647, est doté de trois lucarnes en tuffeau à frontons triangulaires et bossage. Une grange ou grenier neuf, datant de 1673, contrefortée sur les faces latérales, comprend au sud un escalier droit avec un ballet couvert par une croupe brisée à égouts retroussés.
3e - 1139 - 1158 - Adélaïde de la JAILLE dite "de Craon"[7]
4e - 1158 - ? - Aales
5e - ? - 1184 - Orinde
6e - 1184 - ? - Ada
7e - ? - 1202 - Julienne
8e - 1202 - ? - Agnès
9e - ? - 1230 - Françoise
10e - 1230 - 1252 - Jeanne de Saint-Amadour
11e - 1252 - 12? - Eremburge
12e - 12? - 1280 - Paschaire
13e - 1280 - ? - Mazeline
14e - ? - ? - Elisabeth
15e - ? - ? - Thiephaine
16e - ? - -
17e - 1311 - 1375 - Pétronille de Cangeu
18e - 1375 - 1405 - Eustasie
19e - 1405 - ? - Jeanne Sarrazin
20e - ? - 1420 - Alix de La Faucille
21e - 1420 - 1422 - Éléonore de Villeprouvée
22e - 1422 - 1450 - Jeanne de Courcières ou Courcereux
23e - 1450 - 1472 - Éléonore de Courcières ou Courcereux
24e - 1472 - 1482 - Catherine Baraton
25e - 1482 - 1502 - Marguerite Chaperon
26e - 1502 - 1523 - Françoise de L'Épine
27e - 1523 - 1541 - Françoise de La Rochefaton
28e - 1541 - 1546 - Jeanne du Plessis-Bourgonnière
29e - 1546 - 1581 - Madeleine du Bellay
30e - 1581 - 1607 - Anne du Bellay de la Lande
31e - 1607 - 1616 - Guyonne du Bellay de la Courbe
32e - 1616 - 1643 - Françoise (Le)Roy
33e - 1643 - 1645 - Louise du Bellay de La Palus
34e - 1645 - 1684 - Catherine-Françoise de Bretagne d'Avaugour
35e - 1684 - 1700 - Anne-Catherine de Beauvilliers de Saint-Aignan
36e - 1700 - 1719 - Madeleine de Rasilly
37e - 1719 - 1760 - Anne-Louise-Gilberte du Cambout de Coislin
38e - 1760 - 1792 - Madeleine-Joséphine-Catherine-Éléonore de Scépeaux de Moulinvieux (morte en 1793)[8]
Protection
Les bâtis subsistants de l'abbaye font l’objet d’une inscription au titre des monuments historiques depuis le [9].
Cela concerne les murs du cloître et de la salle capitulaire datant de la période médiévale, la grande salle en aile de cloître, le logement de l'économe et les greniers du XVIIe siècle, le logis et le parloir de l'abbesse, le logis des aumôniers date de 1647, l'escalier et le logis du XVIe siècle, le grenier neuf de 1673, les murs de l'enclos, ainsi que les sols présentant un intérêt archéologique, correspondant au cloître, à l'ancienne église paroissiale et abbatiale, à une partie de l'ancienne nécropole et aux bâtiments ruinés entourant le cloître[9].