En 2007 se casó con la artista visual surcoreana Nikki S. Lee (Nikki Seung-hee Lee).
En octubre de 2021 se anunció que había dado positivo para COVID-19, después de regresar de los Estados Unidos, por lo que se encontraba recibiendo la atención y cuidados necesarios.[5] A finales del mismo mes, se anunció que el actor ya había sido dado de alta del hospital, después de recuperarse.[6]
Ha participado en producciones de diferentes países. Al inicio de su carrera, obtuvo varios papeles secundarios en películas surcoreanas como en One on One (2014) de Kim Ki-duk.
En 2015 interpretó uno de los personajes principales en la producción estadounidense Seoul Searching del director coreano-estadounidense Benson Lee.[2] La película trata sobre jóvenes coreanos que crecieron en el extranjero y quieren conocer su herencia coreana. Yoo interpreta a Klaus Kim de Hamburgo. También protagonizó la película de ciencia ficción Equals, la vietnamita Bitcoin Heist (2016) y la tailandesa Ruk Kong Rao (2017).
En 2018, interpretó el papel principal del músico de rock soviético Viktor Zoi, hijo de un coreano y una rusa, en la película del director Kirill Serebrennikows, Leto, que lo llevó a la competencia en el Festival de Cine de Cannes.[8] Yoo no habla ruso y memorizó sus líneas para el papel.
Ha dicho que se ve a sí mismo como coreano y que siempre ha querido estar en películas de Corea del Sur, pero su coreano no fue fluido durante mucho tiempo.[4] En 2019 desempeñó el papel principal en la película Vertigo junto a Chun Woo-hee.
En julio de 2021 se anunció que se había unido al elenco principal de la película Past Lives.[9][10]
En noviembre del mismo año se anunció que se había unido al elenco principal de la serie Love to Hate You, donde dará vida a Nam Kang-ho, un hombre que odia patológicamente a las mujeres, así como un actor de primer nivel que dominó la industria del entretenimiento con su inteligencia y personalidad amable.[11][12]
