Nació en Leningrado (actual San Petersburgo), siendo la única hija del actor Yevgueni Samóilov. El mismo año de su nacimiento, su padre se trasladó a Moscú para trabajar con Vsévolod Meyerhold. Samóilova fue lanzada al estrellato en 1957, cuando interpretó el papel de Veronika en Cuando pasan las cigüeñas, de Mijaíl Kalatózov. La película obtuvo un gran éxito, y fue premiada con la Palma de Oro en el Festival de Cannes, concediéndosele también a Samóilova un premio especial.
En la década de 1960, su papel más destacado fue el de Anna Karénina, en una versión soviética de la novela de Tolstói dirigida por Aleksandr Zarjí y estrenada en 1967.