El 25 de enero de 1830 ingresó como novicio en la Compañía de Jesús.
A finales de 1833 su hermano Fernando contrajo matrimonio con la reina gobernadora, María Cristina de Borbón-Dos Sicilias. Desde entonces Gregorio, como parte de la familia de Fernando, formaría parte del grupo modernamente conocido como Clan de Tarancón.
Fue educado en el Colegio Imperial de Madrid y en 1834 se encontraba en este durante la Matanza de Frailes, adoptando un papel heroico y permaneciendo en la capilla de este mientras era asaltado.[2]
Según ciertas fuentes fue llegó a ser religioso profeso de la Compañía de Jesús en 1834, como demuestra que no pudiera ser elegido diputado a Cortes en 1850 por Tarancón, exhibiendo un Catálogo de integrantes de la Compañía de Jesús impreso en 1834.[3]
En 1840 comenzaría una carrera como representante diplomático al servicio de Isabel II.
Fallecería en La Habana en 1851, mientras desempeñaba el cargo de encargado de negocios ante la República de Venezuela.
Búrgos, Augusto de (1859). «Muñoz». Blason de España: libro de oro de su nobleza : reseña genealógica y descriptiva de la Casa Real, la Grandeza de España y los títulos de Castilla. Casa Real y Grandeza de España. Parte primera. Imprenta y estereotipía de M. Rivadeneyra. pp. 187-189. Consultado el 6 de noviembre de 2023.