2004 schaffte Lu als erster Taiwaner überhaupt den Sprung in die Top 100 der ATP-Weltrangliste aufgrund guter Leistungen bei Challenger-Turnieren in der ersten Jahreshälfte. Im gleichen Jahr gelang ihm außerdem der erste Sieg gegen einen Top-10-Spieler beim Turnier im Queen’s Club, als er den Argentinier Guillermo Coria schlug.
Nach einem weiteren Challenger-Titel in Fargʻona sowie einem ATP-Titel im Doppel an der Seite von Rainer Schüttler in Chennai in der ersten Jahreshälfte von 2005 konnte Lu seine Erfolge jedoch aufgrund einer Verletzung nicht fortsetzen.
2006 erreichte Lu eine Reihe von Halbfinals bei diversen Challenger-Turnieren. In Rimouski verlor er im Finale gegen seinen Freund Kristian Pless aus Dänemark, zwei Wochen später gewann er das Turnier in Caloundra, als er Peter Luczak besiegte.
2007 in Memphis erreichte Lu erstmals ein Viertelfinale bei einem ATP-Turnier, als er in der zweiten Runde den Österreicher Jürgen Melzer schlug. Im Viertelfinale schied er jedoch gegen den späteren Turniersfinalisten Andy Roddick aus. Ende des Jahres gewann er in Kaohsiung einen weiteren Challenger-Titel.
2008 gewann Lu drei Challenger-Turniere in Waikoloa, Neu-Delhi und Taschkent. In San José erreichte er erneut auf ATP-Niveau ein Viertelfinale, verlor hier jedoch gegen Radek Štěpánek. Bei den Olympischen Sommerspielen 2008 besiegte Lu in der ersten Runde den favorisierten Briten Andy Murray in zwei Sätzen (7:6, 6:4), in der zweiten Runde schlug er außerdem den Argentinier Agustín Calleri, schied jedoch in der dritten Runde gegen Jürgen Melzer aus.
Im Januar 2009 schaffte Lu bei den Australian Open erstmals den Sprung in die dritte Runde eines Grand-Slam-Turniers, auf dem Weg dorthin besiegte er den an zehnter Stelle gesetzten Argentinier David Nalbandian in fünf Sätzen. Im weiteren Jahresverlauf gewann Lu noch zwei Challenger-Titel in Ramat haScharon und Chuncheon, konnte jedoch auf ATP-Ebene keine größeren Erfolge verbuchen.
Das Jahr 2010 begann mit einer Viertelfinalteilnahme beim ATP-Turnier von Johannesburg und zwei erfolgreichen Qualifikationen und Erstrundensiegen bei den Masters-Turnieren von Indian Wells und Miami. Im Juni 2010 marschierte Lu in Wimbledon bis ins Viertelfinale durch und besiegte dabei unter anderem den Vorjahresfinalisten Andy Roddick. Gegen Novak Đoković war er jedoch dann in drei Sätzen chancenlos. Nach diesem Erfolg wurde Lu erstmals in den Top 50 der Weltrangliste geführt.
Anmerkung: Bei diesem Artikel wird der Familienname vor den Vornamen der Person gesetzt. Das ist die übliche Reihenfolge im Chinesischen. Lu ist hier somit der Familienname, Yen-hsun ist der Vorname.