Geboren wurde Leslie Caron in Boulogne-Billancourt, doch wuchs sie mit ihren Eltern und ihrem Bruder Aimery in dem von ihren Großeltern errichteten Art-déco-Stadtpalais Nummer 35 am Boulevard de la Saussaye in Neuilly-sur-Seine auf.[2]
Als Tochter einer US-amerikanischen Tänzerin erhielt sie schon im Kindesalter Tanzunterricht, von 1944 bis 1946 absolvierte sie ein Tanzstudium am Pariser Konservatorium. Drei Jahre später wurde Caron Primaballerina am Ballet des Champs-Elysées. Dort wurde sie von Gene Kelly entdeckt, der ihr eine Rolle in seinem nächsten Musicalfilm Ein Amerikaner in Paris verschaffte. Die Kinoproduktion wurde mit sechs Oscars ausgezeichnet und hatte für Caron weitere Filmangebote zur Folge.
1953 erhielt sie für ihre Rolle in dem Liebesfilm Lili einen British Film Academy Award als beste ausländische Schauspielerin und eine Oscar-Nominierung als beste Hauptdarstellerin. Dies wiederholte sich 1962 mit dem Melodram Das indiskrete Zimmer. In den 1960er-Jahren trat sie in verschiedenen Musical- und Broadway-Produktionen vorwiegend in Europa auf, wandte sich in ihren Filmrollen aber von Musicals ab und spielte in Komödien, Abenteuerfilmen und Filmdramen mit. So war sie 1979 beispielsweise in dem Sportlerdrama Golden Girl neben Susan Anton und Curd Jürgens zu sehen.
1989 war sie Jurypräsidentin der Berlinale und des World Film Festivals. Sie ist seit Beginn des 21. Jahrhunderts die einzige Schauspielerin aus der Riege der Musicalstars der 50er-Jahre, die noch auf der Bühne und am Set stehen. So war sie 2000 in dem weltweiten Kino-Erfolg Chocolat als Madame Audel zu sehen. Für die Rolle eines Vergewaltigungsopfers in der Episode Recall der TV-Serie Law & Order: Special Victims Unit(Law and Order: New York) erhielt sie 2007 erstmals einen Emmy Award.[3]
Caron ist dreimal geschieden. Zwischen 1951 und 1954 war sie mit dem Filmkomponisten Geordie Hormel verheiratet, zwischen 1956 und 1965 mit dem RegisseurPeter Hall; aus der zweiten Ehe gingen zwei Kinder hervor. Ihre dritte Ehe mit dem Regisseur und FilmproduzentenMichael Laughlin hielt von 1969 bis 1980. Mitte der 1960er-Jahre war sie mit dem Schauspielerkollegen Warren Beatty liiert;[4] in den Jahren 1994 und 1995 hatte sie eine Beziehung mit dem Schauspieler Robert Wolders.