Der aus einer Lehrerfamilie stammende Casona studierte bis 1926 Philosophie und Literatur an der Escuela Superior de Magisterio und unterrichtete ab 1928 an einer Schule im Valle de Arán. 1931 ging er nach Madrid und übernahm dort die Leitung des Teatro del Pueblo, mit dem er im Rahmen der Misiones Pedagógicas mehr als 200 Aufführungen in ganz Spanien realisierte. Für die Arbeit, an der sich Künstler wie María Zambrano, Vicente Valls, und Luis Cernuda beteiligtem, erhielt er den Premio Lope de Vega. Während des Spanischen Bürgerkrieges arbeitete Casona in Frankreich, später lebte er in Argentinien.
Als Dramatiker debütierte Casona mit dem Stück El crimen de lord Arturo, das 1929 Zaragoza uraufgeführt wurde. Es folgten Stücke wie La sirena varada, das 1934 von der Theatergruppe von Margarita Xirgu und Enrique Borrás uraufgeführt wurde, La dama del alba (1944) und El caballero de las espuelas de oro, ein Drama über das Leben von Francisco de Quevedo, mit dem er sich 1964 von der Theaterbühne verabschiedete.
Neben eigenen Stücken verfasste Casona auch Bearbeitungen von Stücken William Shakespeares, Lope de Vegas und Tirso de Molinas, einen Roman und Erzählungen, Filmskripte und ein Opernlibretto, Gedichte und Stücke für Kinder. Für den Prosaband Flor de leyendas erhielt er 1932 den Premio Nacional de Literatura.
Werke
Bühnenwerke
El crimen de Lord Arturo, UA Zaragoza, 1929
La sirena varada, UA Madrid, 1934
El misterio de María Celeste, UA Valencia, 1935
Otra vez el diablo, UA Madrid, 1935
El mancebo que casó con mujer brava, UA Madrid, 1935
Nuestra Natacha, UA Madrid, 1936
Prohibido suicidarse en primavera, UA México, 1937
Romance en tres noches, UA Caracas, 1938
Sinfonía inacabada, UA Montevideo, 1940
Pinocho y la Infantina Blancaflor, UA Buenos Aires, 1940
Las tres perfectas casadas, UA Buenos Aires, 1941
La dama del alba, UA Buenos Aires, 1944
La barca sin pescador, UA Buenos Aires, 1945
La molinera de Arcos, UA Buenos Aires, 1947
Sancho Panza en la Ínsula, UA Buenos Aires, 1947
Los árboles mueren de pie, UA Buenos Aires, 1949
La llave en el desván, UA Buenos Aires, 1951
A Belén pastores, UA Montevideo, 1951
Siete gritos en el mar, UA Buenos Aires, 1952
La tercera palabra, UA Buenos Aires, 1953
Corona de amor y muerte, UA Buenos Aires, 1955
La casa de los siete balcones, UA Buenos Aires, 1957
Carta de una desconocida, UA Porto Alegre, 1957
Tres diamantes y una mujer, UA Buenos Aires, 1961
Carta de amor de una monja portuguesa, UA Buenos Aires, 1962
El caballero de las espuelas de oro, UA Puertollano, 1962
Bearbeitungen
Marie Curie (in Zusammenarbeit mit Francisco Madrid), UA Havanna, 1940
El anzuelo de Fenisa nach Lope de Vega, UA Buenos Aires, 1957
El burlador de Sevilla nach Tirso de Molina, UA Buenos Aires, 1961
Peribañez nach Lope de Vega, UA Buenos Aires, 1962
El sueño de una noche de verano nach William Shakespeare, UA Buenos Aires, 1962
