Sejak 1923 hingga akhir hayatnya, 2 Mei 1975, Ia abdikan hidupnya hanya untuk dunia pendidikan: 1923-1925, guru pada sekolah MULO dan AMS di Solo. 1928-1942, guru pada AMS di Yogyakarta. 1942-1950, sebagai Direktur Sekolah Menengah Tinggi bagian B, kemudian sebagai Kepala Museum Sonobudoyo,Yogyakarta. 1950-1953, sebagai Direktur Akademi Seni Rupa Indonesia (ASRI), Yogyakarta. Walau telah pensiun sejak 1960, Katamsi masih aktif bekerja sebagai tenaga pengajar di Fakultas Sastra dan Kebudayaan UGM Yogyakarta, dan Institut Keguruan Ilmu Pendidikan (IKIP) Yogyakarta. Ia bahkan dalam kondisi sakit masih memberi kuliah pada mahasiswa ASRI dan IKIP di rumahnya, tiga hari menjelang tutup usia.