Смит остался в университете, чтобы закончить в нём аспирантуру. По окончании аспирантуры получил степени магистра и Ph.D. по физике в Принстоне в 1920 и 1921 годах, соответственно, учась у Карла Тейлора Комптона. Получив стипендию от U.S. National Research Council, Генри Смит поступил в Кавендишскую лабораториюКембриджского университета. Там он учился у Эрнеста Резерфорда и в 1923 году получил вторую степень Ph.D. в Кембридже он был связан с колледжем Гонвилл-энд-Киз и подружился с Петром Капицей — советским физиком, который впоследствии получил Нобелевскую премию по физике и работал над проектом советской атомной бомбы.
Ранние исследования Смита были в области спектроскопии, фокусируясь на ионизациигазов путем столкновения с электронами как средстве изучения энергетических уровней газов. Опубликовал ряд научных работ по ионизации газов, защитил свою первую диссертацию. В середине 1930-х учёный начал переключать свой интерес на ядерную физику, вдохновленный открытием Джеймсом Чедвикомнейтрона, работами Джона Кокрофта и Эрнеста Уолтона по расщеплению атома и изобретением Эрнестом Лоуренсомциклотрона. Назначение на должность заведующего кафедрой заставило Смита уделять больше времени административной работе. Будучи руководителем кафедры, построил два циклотрона в Принстоне: один в 1935 году, а другой в 1946 году.[6] Являлся членом подкомитета по физике Национального исследовательского совета (National Research Council) с 1928 по 1935 год.
Во время Второй мировой войны помогал Соединённым Штатам в создании атомной бомбы. С 1941 по 1943 год являлся членом Национального исследовательского комитета по вопросам обороны США и Комитета S-1, которым было поручено производить расщепляющийся материал[англ.] для бомбы. Смит предложил электромагнитные методы, которые использовались для обогащения первых образцов Урана-235. В 1943—1945 годах был консультантом Манхэттенского проекта и заместителем Металлургической лаборатории Чикагского университета, которая также внесла вклад в Манхэттенский проект. В Металлургической лаборатории Генри Смит руководил исследованиями тяжелой воды. На протяжении всех лет войны он оставался заведующим физического факультета Принстонского университета, и в связи с этим менее активно участвовал на более поздних стадиях Манхэттенского проекта. В августе 1944 года генерал Лесли Гровс, директор Манхэттенского проекта, назначил Смита членом Комитета по послевоенной политике (Postwar Policy Committee), которому было поручено предлагать государственную политику в области исследования и разработки атомной энергии после окончания войны.
После войны Смит вернулся к своим обязанностям в Принстонском университете: продолжал возглавлять его физический факультет, который в 1946 год стал носить имя Джозефа Генри. Регулярно писал научные труды о ядерной энергии и работал над расширением физического факультета. В начале 1949 года, когда физик Роберт Бэчер ушел из Комиссии по атомной энергии США, на его место был рекомендован Генри Смит. Президент Гарри Трумэн назначил Смита членом комиссии, что побудило Смита уйти с поста заведующего физического факультета Принстонского университета.
Генри Смит изначально выступал против программы создания водородных бомб, но когда 31 января 1950 года президент Гарри Трумэн решил санкционировать программу водородной бомбы, учёный стал сторонником этого проекта. В 1953 году Генри Смит и Джон Холл (John A. Hall) были советниками президента Дуайта Эйзенхауэра при подготовке его речи в ООН «Атом для мира[англ.]».[8]
Смит снова вернулся в Принстонский университет и работал в нескольких административных комитетах высокого уровня. Его работа включала консультирование по вопросам строительства ускорителя элементарных частиц, построенного совместно с Пенсильванским университетом, а также наблюдение за проектом Project Matterhorn, который стал Принстонской лабораторией физики плазмы. Также работал консультантом по ядерной энергии в Конгрессе и окончательно покинул Принстонский университет в 1966 году.
↑John Simon Guggenheim Memorial Foundation.Henry DeWolf Smyth (неопр.). Дата обращения: 21 сентября 2014. Архивировано из оригинала 4 декабря 2014 года.