В годы Первой мировой войны Даян вместе с другими членами кибуца участвовал в кампании помощи евреям, переселяемым турецкими властями из прибрежных районов Палестины в Тверию, Верхнюю Галилею и Дамаск. После войны он примкнул к мошавному движению, расходившемуся с кибуцным в вопросах личной независимости и семьи. В 1921 году Даян вместе с единомышленниками основал Нахалал — первый мошав в Палестине.
Когда партия «Ха-Поэль ха-Цаир» влилась в состав новой партии МАПАЙ, Даян также стал её членом и был избран в её центральный комитет. В качестве представителя Палестины он участвовал в пяти сионистских конгрессах — 16-м и с 19-го по 22-й. Был избран членом Исполнительного комитета Всемирной сионистской организации. В составе миссий Еврейского национального фонда и Гистадрута Даян работал в Польше (в 1929 году) и в США.
Шмуэль Даян скончался в больнице «Хадасса» в Иерусалиме 11 августа 1968 года. Похоронен в мошаве Нахалал[3]. От Дворы Даян у него было трое детей: сыновья Моше (будущий начальник Генерального штаба АОИ и министр обороны Израиля) и Зоар (Зорик) и дочь Авива, в замужестве Гефен. Шмуэль Даян — дед ряда известных израильских культурных и политических деятелей, включая генерала и функционера партии «Ликуд» Узи Даяна, политика Яэль Даян, скульптора Уди Даяна, режиссёра и актёра Аси Даяна и поэта-песенника Йонатана Гефена. Правнуком Шмуэля Даяна является культовый израильский рок-певец Авив Гефен.