Второй сын Анри де Кроя, графа де Порсеан, и Шарлотты де Шатобриан.
Аббат-коммендатарий Аффлигема в Брабанте и Отмона в Эно[1]. 4 декабря 1515 стал коадъютором при своем родственнике Жаке де Крое, князе-епископе Камбре[2]. После его смерти в августе 1516 назначен епископом Камбре.
В том же году назначен епископом Кории в Эстремадуре, но после смерти архиепископа Толедского Франсиско Хименеса де Сиснероса, получил его кафедру в качестве администратора, и стал, таким образом, примасом Испании. Вероятно, это назначение было сделано по просьбе его дяди, фаворита Карла Габсбурга Гийома де Кроя[4], и вызвало сильное возмущение испанцев, недовольных засильем нидерландских приближенных короля.
В 1518 году для обучения Гийома, жившего в Лувене, был приглашен знаменитый испанский гуманист Хуан Луис Вивес[5].
17 августа 1519 передал епископскую кафедру Камбре младшему брату Роберту.
Гийом де Крой не был рукоположен в епископы и не успел побывать в Испании. Во время Вормсского рейхстага 6 января 1521 он упал с лошади во время охоты, повредил вену и умер на следующий день. Официально о его смерти было объявлено 11-го. Погребение состоялось 21 января, затем тело было перевезено в Хеверле в церковь целестинцев, основанную его отцом. Эпитафия кардиналу была сочинена гербовым королём Карла V Никезом Ладамом[6]. В настоящее время гробница находится в церкви капуцинов в Энгьене.
Bury Adels-Torn. Maison de Croy, étude héraldique, historique et critique. — Bruxelles: Société belge de librairie, 1894.[1]
Contemporaries of Erasmus: A Biographical Register of the Renaissance and Reformation. V. I. — University of Toronto Press, 1995. — ISBN 0-8020-2507-2.
Courcelle J.-B.-P., de. Croy // Histoire généalogique et héraldique des pairs de France. T. VIII. — P.: Arthus Bertrand, 1827., p. 28 [2]
Francquen Ch. J. de. Croy, p. 11 // Recueil historique, généalogique, chronologique et nobiliaire des maisons et familles illustres et nobles du royaume, précédé de La généalogie historique de la maison royale des Pays-Bas, Nassau-Orange. T. I. — Bruxelles: Demanet, 1826