Em 1675, foi enviado por Dom Pedro II para Roma, para se opôr às pretensões dos cristãos novos, nomeando-o em segredo arcebispo de Braga.[1] Enquanto esteve em Roma, conseguiu as bulas e mandou tomar posse do arcebispado em 3 de junho de 1677.[4] Porém, partiu de Roma apenas em 17 de junho de 1682, dando entrada na Sé bracarense em 3 de julho de 1683.[4]
Os sete anos seguintes foram consumidos pelas enfermidades. Cultivou o mecenato artístico, entre outros méritos, pela reconstrução da Igreja da Paróquia de São Victor (Braga), cuja igreja reedificou à sua custa.[2] Várias outras obras foram iniciadas durante a sua carreira como Arcebispo da cidade de Braga, nomeadamente, a ampliação do Campo de S. Ana, a reconstrução da Igreja de S. Vicente, a requalificação da agora inexistente Capela de S. Ana, e a construção da Igreja dos Congregados que seria mais tarde monumentalizada para a versão atual da Basílica dos Congregados. Igualmente sobre os seus auspícios apoiou o cónego do Cabido de Braga, João Meira Carrilho, na construção da Capela da Congregação do Oratório que existia dentro do Campo de S. Ana.[5]
Faleceu em 29 de abril de 1690 e seu corpo está sepultado na capela-mor da Sé.[4]