Regoyos schilderde vooral landschappen, waarin hij impressionistische natuurwaarneming combineert met een pointillistische werkwijze. Ondanks zijn impressionistische manier van werken zijn zijn schilderijen vaak een beetje donker, enigszins beïnvloed door het neo-impressionisme. Hij werd wel de sombere impressionist genoemd. In 1895 huwt hij de Française Henriette de Montguyon. Met haar verblijft hij in 1898 enige tijd in Londen om zich daarna in San Sebastian te vestigen. In Spanje zou hij slechts hij echter slechts beperkt succes oogsten, zoals het impressionisme daar nooit goed voet aan de grond kreeg. Voor exposities bleef hij naar Parijs pendelen.
Regoyos was bevriend met de componisten Enrique Fernández Arbós en Isaac Albéniz, alsook met Emile Verhaeren. Na een gezamenlijke Spanjereis met Verhaeren publiceerde hij in 1899 zijn enige boek, een reisverslag: "La Espana negra". Rond 1907 openbaarden zich de eerste symptomen van kanker, waarna hij nog op diverse plaatsen zal wonen, onder andere in Duitsland. In 1913 overlijdt hij in Barcelona, bijna 56 jaar oud. Diverse van zijn werken zijn momenteel te zien in Museo Thyssen-Bornemisza en het Museo del Prado in Madrid en in het Museo de Bellas Artes de Bilbao.