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Il joue pour l'Atlético de Madrid pendant la plus grande partie de sa carrière. Durant les années 1960 et 1970, il est un joueur important pour ledit club de Madrid, et remporte la Liga quatre fois. Entre 1964 et 1975, il joue dans 265 matchs de championnat, marquant 123 buts.
Il devient sélectionneur de l'équipe d'Espagne de football en 2004. Il déclenche une importante polémique lorsque, lors d'un entraînement, il qualifie le footballeur français Thierry Henry de « negro de mierda ». Pour ces propos, il est sanctionné de 3 000 euros d'amende par la Fédération espagnole de football.
À l'issue de l'Euro 2008, où l'Espagne l'emporte en finale, 1-0 face à l'Allemagne, le à Vienne, il rejoint le Fenerbahçe SK, club turc quart de finaliste de la ligue des champions 2007-2008. Aragonés s'engage pour une durée de deux ans et un salaire annuel de 1,5 million d'euros. Il est licencié du club turc en juin 2009.
Le , Luis Aragonés, âgé de 75 ans, annonce sa retraite définitive.
1 Pichichi (meilleur buteur de la Liga), saison 1968-69
Prix Don Balón du meilleur entraîneur de la Liga, saison 1976-77
Remarques racistes
En 2004, Aragonés a été nommé entraîneur de l'équipe d'Espagne. Cette même année, durant un entraînement, une équipe de télévision espagnole filme Aragonés en train de motiver José Antonio Reyes en faisant des remarques insultantes sur Thierry Henry, alors coéquipier à Arsenal de Reyes. Il a dit :
« Tell that negro de mierda that you are much better than him. Don't hold back, tell him. Tell him from me. You have to believe in yourself, you're better than that negro de mierda[3]. »
« Dis à ce noir de merde que tu es bien meilleur que lui. Ne te retiens pas, dis lui. Dis lui de ma part. Tu dois croire en toi, tu es bien meilleur que ce noir de merde. »
Après une enquête sur les événements durant le match, l'UEFA a condamné la fédération espagnole de football à 100 000 francs suisses d'amende et a prévenu que des incidents futurs seraient punis plus sévèrement. L'UEFA a proposé comme sanctions possibles : la suspension de tous tournois internationaux d'envergure ou la tenue à huis clos des matchs internationaux à domicile de l'équipe d'Espagne. En réponse à cela, Aragonés a affirmé en public n'être pas raciste et a déclaré avoir des amis noirs. Et l'ancien latéral gauche de l'AJ Auxerre Franck Rabarivony qui voudrait bien mettre un terme à toute cette polémique vous l'assure: "Luis Aragonés que j'ai côtoyé de très près en Espagne, est loin d'être raciste! Facile de traduire dans le contexte, c'était un amoureux du football, très pédagogue, respectable et respecté qui savait tout simplement motiver ses troupes. Il me rappelait Guy Roux, qu'il admirait, alors qu'on arrête de salir la mémoire de ce Grand Homme". Le milieu de terrain Marcos Senna, noir d'origine brésilienne, a dit :
« He is not racist, Aragonés is a spectacular person. [Former Spain defender] Donato, who is black, is one of his best friends. Maybe something escaped, a word, and he was misinterpreted[4]. »
« Il n'est pas raciste. Aragonés est une personne spectaculaire. [L'ancien défenseur espagnol] Donato, qui est noir, est un de ses meilleurs amis. Peut-être que quelque chose lui a échappé, un mot, et il a été mal interprété. »