Après le retour de Nunó à Barcelone, il a été nommé directeur de l’orchestre de la Reine en 1851 et a voyagé avec cette formation à Cuba, où il a rencontré Antonio López de Santa Anna, ancien président du Mexique.
Lorsque Santa Anna revint au Mexique en 1853 pour reprendre le poste de président, il invita Jaime Nunó à diriger les orchestres militaires mexicains. Son arrivée coïncide avec l'appel national à composer l'hymne national du pays. Nunó a participé, en composant la musique sur les paroles du poète mexicain Francisco González Bocanegra, et a été déclaré gagnant le [2],[3].
Après le renversement du président Santa Anna, Nunó a émigré aux États-Unis et a travaillé comme chef d'orchestre et directeur d'opéra.
Après un temps en Espagne, il retourne aux États-Unis et s'installe à New York, où il est retrouvé par un journaliste mexicain en 1901. Quand cette nouvelle est arrivée au Mexique, le président d’alors, Porfirio Díaz, l'a invité à revenir; Nunó a été reçu avec honneurs.
En 2010, l’année du bicentenaire de l'indépendance du Mexique, les musicologues catalans Cristian Canton et Raquel Tovar ont retrouvé le seul descendant de Jaime Nunó, son petit-fils, vivant aux États-Unis à Pelham, New York. La famille a donné accès aux archives personnelles de Jaime Nunó, contenant environ 5 000 documents inédits (lettres personnelles, partitions, documents officiels, etc.); Toutes ces informations ont permis à Canton et Tovar d'écrire la première biographie complète de Nunó. Cet ouvrage a connu une couverture médiatique conséquente et a été décrit comme « essentiel pour comprendre l'histoire musicale du Mexique ». En outre, dans le cadre de la redécouverte de la figure de Jaime Nunó, sa ville natale, Sant Joan de les Abadesses, a ouvert un musée consacré au compositeur dans sa maison natale. Depuis la récupération de ces documents, la musique inédite de Jaime Nunó a été jouée, et une édition complète de ses œuvres a été publiée en 2012[6],[7].