Carlos Queiroz est nommé en en remplacement de Scolari. Après l'Euro 2008, le Portugal prend part aux éliminatoires de la coupe du monde de football 2010. Après une victoire facile contre Malte (4-0), il aligne trois contre-performances en étant battu chez elle par le Danemark (2-3) et tenu en échec par la Suède et l'Albanie, avant d'être sèchement battu par le Brésil (6-2) le en match amical. Après ces débuts difficiles, la Selecção parvient à arracher son ticket pour les barrages aux dépens de la Suède, grâce un match nul au Danemark (1-1), deux victoires contre la Hongrie (0-1, 3-0) et à un succès à domicile contre Malte (4-0). Le Portugal bat deux fois la Bosnie-Herzégovine sur le score de 1-0 en barrages et se qualifie pour la Coupe du monde, non sans frayeur, les Bosniens touchant en effet par deux fois les montants des cages portugaises au match aller.
Coentrão la révélation Portugaise du Mondial 2010.
À la suite de leur qualification au mondial 2010, les Black Eyed Peas soutiennent officiellement la sélection portugaise car la Fédération Portugaise de Football avait utilisé leur chanson "I Gotta Feeling" comme « hymne » de l'équipe du Portugal pour la phase de qualification. Dans une vidéo, on aperçoit les quatre membres du groupe de hip-hop américain félicitant le Portugal de s'être qualifié et Will.i.am conclut par "I Gotta Feeling, that Portugal win the World Cup! Good luck" ("Je sens que le Portugal va gagner la Coupe du monde! Bonne chance").
Le , le tirage au sort de la coupe du monde place le Portugal dans le groupe G - appelé alors "le groupe de la mort" - en compagnie du Brésil, de la Corée du Nord et de la Côte d'Ivoire.
Le Portugal commence sa préparation par une victoire 2-0 contre la Chine le avant de faire un nul 0-0 peu convaincant le contre le Cap-Vert[1]. Mais par la suite, le Portugal finit sa campagne de préparation par deux victoires 3-1 et 3-0 respectivement le 1er juin contre le Cameroun[2] et le contre le Mozambique[3].
Au moment de débuter de la Coupe du monde 2010, le Portugal figure sur le podium du classement FIFA à la troisième place. En Afrique du Sud, le Portugal est d'abord tenu en échec par la Côte d'Ivoire (0-0) avant d'infliger une correction (7-0) à la Corée du Nord le , faisant ainsi un grand pas vers la qualification. Le Portugal affronte lors de la troisième journée l'autre favori du groupe, le Brésil, à Durban le . Les deux équipes se séparent sur le score de 0-0, elles sont les deux qualifiées du groupe. Le Portugal affronte ensuite l'Espagne en huitièmes de finale dans le choc entre les deux équipes de la Péninsule Ibérique. Il s'incline (1-0) sur un but de David Villa et est éliminé.
Effectif
Le , Carlos Queiroz dévoile une liste de vingt-quatre joueurs pré-sélectionnés pour participer à la compétition[4]. Le , il écarte Zé Castro après que le défenseur Pepe a reçu le feu vert du corps médical pour sa participation au Mondial[5]. Le , la sélection enregistre le forfait de Nani, victime d'une blessure à l'épaule gauche et par conséquent, Rúben Amorim, le joueur du benfica, le remplace[6].
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