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Bueno begann schon früh mit dem Tennisspielen und gewann mit 12 Jahren ihr erstes Turnier, ohne zuvor an einem regelmäßigen Tennistraining teilgenommen zu haben. Mit 14 Jahren wurde sie brasilianische Meisterin. 1958 gewann sie mit den Italian Open ihr erstes großes Turnier im Einzel und mit Althea Gibson ihren ersten Grand-Slam-Titel im Doppel.
Im nächsten Jahr gewann sie ihren ersten Einzeltitel in Wimbledon, als sie die US-Amerikanerin Darlene Hard mit 6:4 und 6:3 besiegte. Danach gewann sie auch die US Open und wurde die Nummer 1 im Damentennis. Im selben Jahr wurde sie mit der Sportler-des-Jahres-Auszeichnung von Associated Press geehrt.
Maria Bueno war die Nummer 1 in den Jahren 1959, 1960, 1964 und 1966. In dieser Zeit gewann sie drei Mal den Titel im Wimbledon und vier Mal die US Open. Außerdem stand sie im Finale der Australian Open und der French Open. Beide Endspiele verlor sie gegen Margaret Smith, ihre größte Rivalin in diesen Jahren.
Sie starb mit 78 Jahren in einem Krankenhaus in ihrer Heimatstadt São Paulo an den Folgen einer Krebserkrankung.[1] Posthum wurde sie 2019 mit dem Diploma Bertha Lutz ausgezeichnet.