En aquell moment Hurt va debutar en diferents companyies de teatre, realitzant obres de diferents autors com William Shakespeare o Christopher Marlowe. Les seves obres més importants es van produir en la companyia de teatre Royal Shakespeare Company, debutant professionalment en el West End el 1962 i obtenint el Premi de la Crítica per The Dwarfs', de Harold Pinter.[6][7]
El 1966 va donar vida a un jove Richard Rich, primer baró de Rich, a la guardonada cinta dramatica-històrica A Man for All Seasons, la història de Sir Thomas More que va guanyar 6 Òscar i 7 BAFTA el 1967.
El 2009 va confirmar la seva tornada per a la saga de Harry Potter, on una vegada més interpretaria a Garrick Ollivander en l'últim lliurament de la saga: Les Relíquies de la Mort el 2010 i el 2011, nou anys després de la seva primera participació en el primer lliurament.
El 2013 va aparèixer a l'últim capítol de la setena temporada de Doctor Who, El nom del Doctor i va ser presentat per sorpresa com una encarnació antiga desconeguda fins aleshores El Doctor. En la seva següent aparició en La nit del Doctor es va revelar la seva identitat com el Doctor Guerrer, una encarnació sorgida després de la regeneració del Vuitè Doctor, fent una aparició Hurt en l'episodi mostrant-lo molt més jove mitjançant el muntatge d'una imatge d'arxiu. En El dia del Doctor, l'episodi especial del 50 aniversari de la sèrie, va prendre un paper més protagonista, compartint cartell amb Matt Smith, el Doctor titular de la sèrie en aquell moment, i David Tennant, el Doctor precedent. Al final d'aquest episodi es va mostrar l'inici de la seva transformació en el Novè Doctor interpretat per Christopher Eccleston, confirmant-se així que el seu Doctor estava situat entre el Vuitè i el Novè.