Pada tahun 1068, Sancho mengalahkan sepupunya Sancho IV dari Navarra dan Sancho dari Aragon di dalam Perang Tiga Sancho. Ia menaklukkan Bureba, Alta Rioja, dan Álava, yang ayahandanya berikan kepada Sancho dari Navarra, García, sebagai balasan untuk bantuannya melawan Bermudo III dari León. Pada tahun itu, ia mengalahkan Alfonso, saudaranya di Llantada, tetapi ia segera bekerja sama dengannya untuk menaklukkan Galisia. Mereka berhasil pada tahun (1071) dan mempartisikannya, tetapi Sancho kemudian berbalik ke Alfonso. Dengan bantuan AlféreznyaEl Cid, ia mengalahkan Alfonso di Golpejera (1072).[3] Ia kemudian memaksanya ke pengasingan di Toledo dan mengambil alih León sebagai raja, yang dimahkotai di dalam kota León pada tanggal 12 Januari 1072.[3]
Beberapa perlawanan dari León masih bertahan, dan adiknya Urraca, Nyonya Zamora, menganggap kota itu menentang pemerintahannya. Ia mengepung kota tersebut ketika bangsawan Zamora, yang bernama Vellido Dolfos, membunuh Sancho pada tanggal 6 Oktober 1072.[4] Vellido telah mendapatkan ijin masuk ke tenda Sancho dan pura-pura menjadi pembelot dan mencari sebuah konferensi pribadi dengan Sancho untuk memberitahukan kelemahan pertahanan Zamora. Ia menggunakan pedang raja untuk menusuk Sancho dari belakang. Ia kemudian melarikan diri dan dikejar kembali ke Zamora oleh El Cid namun dapat melarikan diri ke dalam kota melalui sebuah pintu gerbang yang sejak saat itu disebut Portillo del Traidor ("pintu gerbang pengkhianat"). Sancho digantikan oleh saudaranya yang ia asingkan sebelumnya, Alfonso. Ia dimakamkan di San Salvador de Oña.[5]