Потому навчається на історично-філологічному факультеті Київських Вищих жіночих курсів, де вже в 1912–1915 роках є асистенткою при кафедрі історії Росії й методики історії. Одночасно викладала історію у кількох київських гімназіях у 1910–1924 роках.
У 1924–1943 роках — співробітниця Всеукраїнської академії наук (ВУАН)[2]. Зокрема у 1926 році призначена на посаду штатної наукової співробітниці ВУАН для окремих доручень.[5]
У 1925–1927 роках — архівна реєстраторка і помічниця ученого архівістаЦентрального архіву давніх актів (у 1941–1943 роках його директор[2]). У травні 1926 року — учасниця 1-го Всеукраїнського з'їзду архівістів України[6].
У 1929–1934 роках — вчена секретарка Комісії для вивчення соціально-економічної історії України XVIII—XIX ст. З 1930 року — член Археографічної комісії. У травні 1932 року з архівістом М. Тищенком розробила план видання «Архіву Запорізької Січі» у 8-ми томах. З жовтня 1934 року — співробітниця Рукописного відділуВсенародної бібліотеки України.
Історики Запорожжя XVIII в. // Юбілейний збірник на пошану академіка Дмитра Йвановича Багалія: З нагоди сімдесятої річниці життя та п'ядесятих роковин наукової діяльності. — [Збірник Історико-філологічного відділу УАН № 51]. — К., 1927. — С. 811—824.
Майно запорізької старшини як джерело для соціально-економічного дослідження Запоріжжя. У кн.: Нариси з соціяльно-економічної історії України: Праці комісії соціяльно-економічної історії України, т. 1. К., 1932.
Очерки по истории заселения южной Украины в середине XVIII века (1734—1775 гг.), 1940. (рос.)
До історіографії Запоріжжя XVIII століття (Леклерк і Болтін). «Записки Історичного і Філологічного відділення Львівського державного університету» (Львів), 1940, т. 1.
Наталія Полонська-Василенко. «Спогади» / упор., автор вступ. статті Валерій Шевчук. — К. : Києво-Могилянська академія, 2011.
Вшанування пам'яті
На честь Наталі Полонської-Василенко названі вулиці у містах Дніпро (2015, кол. Желваківського), Києві (2018), Первомайську Миколаївської області (2024, кол. Олександра Матросова).
↑Тарасенко, Олеся (2021). Благословенне жіноче ім'я-Україна (жіночі портрети країни) (укр) . Київ: ТОВ "Політпринт". с. 240. ISBN978-617-95099-6-4.
↑Від упорядника [Архівовано 2019-03-05 у Wayback Machine.]. Постійна комісія УАН — ВУАН для складання Біографічного словника діячів України. 1918–1933. Документи. Матеріали. Дослідження / Авт.-упор. С. М. Ляшко. — К.: НБУВ, 2003. — 688с.
Верба І. В., Водотика С. Г. Документи архівосховищ України про життєвий і творчий шлях Н. Д. Полонської-Василенко // «Архіви України». — 1993. — № 4–6.
Верба І. В. та ін. Н. Д. Полонська-Василенко: Історично-біографічний нарис життя та діяльності. // Полонська-Василенко Н. Д. Українська академія наук: Нарис історії. — К., 1993.
Мазур І. Д., Водотика С. Г. Н. Д. Полонська-Василенко як історик Запоріжжя. // Шляхи розвитку слов'янських народів: Актуальні проблеми історії, вип. 2–3. К., 1992.
Оглоблин Олександер Наталія Дмитрівна Полонська-Василенко (З нагоди 85-ліття). — В кн.: Полонська-Василенко Н. Д. Видатні жінки України. — Вінніпег — Мюнхен: Накладом Союзу українок Канади з Фундації ім. Наталії Кобринської, 1969. — С. 9—16.
Ульяновський В. І. Наталія Дмитрівна Полонська-Василенко-Моргун: Сторінками життєпису // Полонська-Василенко Н. Історія України: У 2-х т. — Т. 1. — К., 1995. — С. V–LXXXVIII.
Швець Т. Видатний історик-дослідник України // Голос Народу. — № 9 (1450). — 2014. — 22 лютого. — С. 6.