Його кар'єра розпочалась на початку 60-х років ХХ століття. Найбільший вплив на нього як на музиканта мали британський гурт The Yardbirds та один із «патріархів» британського блюз-року Мэйол Джон. Мур був учасником відомих рок-гуртів - Thin Lizzy, Colosseum II та Skid Row.
Мур розпочав свою кар'єру під впливом музикантів Пітера Гріна та Еріка Клептона, приєднавшись до гурту Skid Row, з яким випустив два альбоми. Після виходу з гурту, приєднався до Thin Lizzy, де грав із колишнім колегою з Skid Row і частим співавтором Філом Ліноттом. Сольну кар'єру розпочав в 1970-х, досягнувши успіху з піснею "Parisienne Walkways", створеною у 1979 році. У 1980-х пробував себе у хард-рок та хеві-метал. У 1990 році випустив 8 студійний альбом Still Got the Blues, який став найуспішнішим у кар'єрі музиканта. Протягом усієї кар'єри писав різножанрову музику, співпрацюючи з багатьма відомими артистами та музикантами. Помер 6 лютого 2011 року від серцевого нападу під час відпустки в Іспанії.
Гері Мур вчився грати на гітарі з 8 років. Першим інструментом була акустична гітара, а вже у 14 років у Гері з'явилась якісна, професійна гітара. Попри те, що Гері Мур був шульгою, він добре оволодів грою на стандартній «правосторонній» гітарі. Як і більшість своїх однолітків, він захоплювався музикою Елвіса Преслі та Бітлз. Після того, як він відвідав концерти Джимі Гендрікса та John Mayall's Bluesbreakers, молодий музикант вподобав стиль блюз-рок.
Найбільший вплив на Гері Мура справив Пітер Грін з гурту Fleetwood Mac, який допоміг йому майстерно оволодіти грою на гітарі. У 1995 Гері Мур випустив платівку Blues for Greeny, яку він присвятив своєму «музичному» батькові, і яка включала в себе лише композиції, написані Пітером Гріном. Для запису платівки Гері Мур використав інструмент, який належав Пітеру Гріну. Гітару Мур взяв у музиканта в оренду, а згодом він навіть викупив її, аби, за словами Пітера Гріна, у неї був «гідний дім».
Першим музичним гуртом, у якому грав гітарист, був шкільний гурт Granny's Intentions. Далі, у 1968 році, Гері Мур стає учасником блюз-гурту Skid Row (Філ Лайнотт— вокал, Брендан Шилдс— бас, Ноел Бріджмен— ударник).
В молодому віці музика Гері Мура була варіацією на тему Джеффа Бека, але в середині 1970-х під впливом Карлоса Сантани Мур знайшов свій власний стиль, пронизливий та ліричний, що ідеально підходив до стилю хард-н-хеві, який тільки зароджувався.
У січні 1974 року Філ Лайнотт запросив Мура до Thin Lizzy на місце Еріка Бела, проте через 4 місяці гітарист пішов до Colosseum IIДжона Хайсмена, де записав три альбоми (на платівках 1976 та 1977 записані і його вокальні партії). В січні-травні 1977 Гері Мур працював в Thin Lizzy, потім знову перейшов до Colosseum II, в серпні 1978 року знову повернувся у Thin Lizzy, а через рік залишив гурт, випустивши сольний сингл «Parisienne Walkways» (UK-8), що мав шаленний успіх. У 1979—1980 роках Мур працював в складі американського хард-рок гурту G-FORCE (Тоні Ньютон— вокал, Віллі Ді— бас, Марк Носіфф— ударник, Ian Gillian Band), з яким записав однойменний диск.
У жовтні 1982 р. музикант підписав сольний контракт з компанією «Virgin Records» та запросив до складу гурту визнаних майстрів хард-рока— ударника Єна Пейса, басиста Нейла Мюррея, клавішника Дона Ейрі та вокаліста Чарлі Хуна. Гурт випустив альбом «Corridors Of Power» (UK-30/US-149). Попри те, що більшість із майстрів, яких Мур запросив до гурту, полюбляли жорстку готичну форму хард-рока, музика Гері Мура вийшла неагресивною та комерційно успішною. Альбоми 1984 та 1985 років посіли в Англії 12-е місце, а альбом 1987-го року — восьме. На жаль, мелодійний стиль Гері Мура хард-н-хеві не вирізнявся якимось новаторством чи енергетикою. Та все ж це була високоякісна музика, яку записали зірки світового рока.
В 1990 році Гері Мур випустив свій найуспішніший альбом «Still Got The Blues» (UK-13/US-83), до запису якого були залучені Альберт Кінг, Альберт Коллінз та Єн Тейлор. Композиції цього альбому були записані у стилі хеві-блюз. У цьому ж стилі гітарист продовжив працювати майже 7 років. Також цікавими були альбом «After Hours» (UK-4/US-145), концертний диск, збірка, спільний альбом ВВМ «Around The Next Dream» (з Джеком Брюсом та Джинджером Бейкером, в найкращих традиціях CREAM) та посвята Пітеру Гріну - «Blues for Greeny» (UK-14).
У 1997 з'явився новий студійний альбом «Dark Days In Paradise», який привів до шаленого обурення давніх шанувальників музиканта. Мур досить гідно виступив в амплуа вокаліста, змістивши гітару на другий план. Стилістично альбом нагадує творчість Карлоса Сантани та Еріка Клептона, але є більш еклектичним. В цілому, незвичайні пишні аранжування надають альбому деякого шарму, проте для більшості слухачів це був поворот музиканта до естрадної, а значить, комерційної музики.
Альбом «A Different Beat», що вийшов у 1999 році, був записаний у стилі електронного блюз-рока, оскільки в той період Гері Мур вдався до експериментів з електронним звуком. Поєднання пронизливої соло гітари та жорсткого брейкбіта можна оцінювати двояко: або як спробу знайти щось нове та свіже, або як загравання перед молоддю. Альбоми музиканта, записані у 1997 та 1999 роках, залишаються доволі суперечливими та невивченими. Вони не стали подіями в британській електронній музиці, хоча й заслуговують на визнання.
В 2004 році вийшов диск «Power of the Blues», на якому всі треки були новими, але зіграними в старому, притаманному Гері Муру, стилі блюз-рока.
Гері Мур помер у віці 58-ми років рано вранці в суботу, 6 лютого2011 року, в готелі «Kempinski Resort» у місті Естепона, Іспанія. Трагічну звістку повідомив менеджер музиканта Адам Парсонс. За результатами медичної експертизи, причиною смерті став серцевий напад.
25 лютого2011 року Гері Мур був похований на цвинтарі біля церкви Св. Маргарити у містечку Роттінгдін, що у графствіСхідний Сассекс (Англія). Родина Мура вирішила організувати його похорон не в Белфасті (Північна Ірландія), де він народився, а у місці, де музикант прожив останні 15 років, і де сьогодні живуть його діти.
У якості підсилювачів, які забезпечували захоплюючі звуки гітар, музикант використовував обладнання Marshall, хоча інколи це були Soldano та Fender.
Мур часто використовував обладнання для створення електронних ефектів. Це були пристрої ехо-ефекту Roland Space Echo, 555.
Внесок Гері Мура в музику та блюз зокрема був відзначений рядом комерційних пропозицій. У 2004–2006 роках він рекламував підсилювачі Marshall, включаючи підсилювачі 1960-х та 1970-х років.