Säsongen 2019/2020 vann Bolsjunov totala världscupen som första man under ryskt flagg (Vladimir Smirnov, tävlande för Sovjetunionen, sedermera Kazakhstan, vann 1990/1991). Säsongerna 2018/2019 och 2019/2020 vann han distanscupen. Han blev också totalvinnare av Tour de Ski 2019/2020 samt 2021, den senare med en rekordmarginal till tvåan i touren Maurice Manificat på 3 minuter och 24 sekunder, bland annat efter att ha vunnit fem av åtta etapper och kommit upp på pallen i samtliga etapper.
Bolsjunov debuterade i världscupen den 8 mars 2017 i Drammen i Norge. Den 26 november 2017 tog han sig upp pallen för första gången när han slutade trea i totalställningen i Nordiska öppningen i Ruka. I Lillehammer den 2 december samma år tog han sin första pallplats i ett individuellt lopp i världscupen när han slutade trea i sprinttävlingen i klassisk stil. Den 4 mars 2018 tog han sin första världscupseger då han vann på 15 km i klassisk stil med individuell start i Lahtis.
