Родился во Франкфурте-на-Майне, но вскоре с родителями переехал в Швейцарию, где поселился недалеко от Базеля. С 12 лет начал сочинять повести, которые были опубликованы в нескольких литературных журналах. После окончания школы прекратил учёбу и стал подрабатывать публикациями в журналах и игрой на трубе и пианино. Первые песни он записал в 1989. В 1990 году он основал Lacrimosa, а также лейбл Hall of Sermon для записей собственных работ. Первый концерт был дан в Лейпциге в 1993 году. В 1995 году его альбом Inferno взлетел на верхние строчки немецких хит-парадов, а в 1996 Тило Вольфф получил награду «Alternative Rock Music Award». На живых выступлениях Вольфф, помимо вокала, выполняет функции клавишника, а с 2005 года — ещё и трубача. В начале карьеры сценический образ Вольффа состоял из расправленного «ирокеза», готического макияжа и барочных костюмов. Позже музыкант отказывается от столь вызывающего имиджа, выражая всю полноту эмоций в музыке. Свою заветную мечту, записать альбом на студии Эбби-Роуд при участии Лондонского симфонического оркестра, Тило Вольфф осуществил в 1999 году на альбоме Elodia. Дальнейшие произведения Вольффа (такие, как альбом Fassade2001 года) были ещё более сложными и глубокими, альбом Echos можно скорее причислить к классической музыке, нежели к року, но альбом Lichtgestalt, задуманный как итог всего творчества, возвращается к корням, и, в то же время, развивают линию новых альбомов в плане глубины музыки. Также Вольфф являлся менеджером группы Cinema Bizarre, которая объявила о перерыве в работе в начале 2010 года.
Тило всегда верил и поныне искренне верит в Бога. «Я следую всем канонам христианской религии и даже хожу в церковь. Но я не католик. Мне не нравятся формы, в которые облекает веру католическая церковь. Но я очень набожный человек, и вера составляет очень важную часть моей жизни»[1]. Однако позже Тило заявлял:
Он также выступает против «сатанинского» имиджа многих метал-групп.
«Я полагаю… я считаю, что игра с сатанинской, тёмной символикой очень чревата, небезопасна для тех, кто это слушает. Всегда найдутся те, кто воспримет это дело дословно, и… и будет нехорошо. Причем знаешь… часто спрашиваешь тех или иных музыкантов: „Вы правда верите в то, о чём поёте?“ А они отвечают: „Нет, что ты! Это просто хорошо продаётся, на самом-то деле мы нет…“ Вот так. Это, я считаю, ужасно. Ужасно для детей, которые принимают их пропаганду на веру»[3].
— Тило Вольфф
Тило восхищается комическим актёром и режиссёром Чарли Чаплином, называет его фильм «Огни рампы» (англ.Limelight) своим любимым.