Bui começou sua carreira sênior internacional no ano de 2006, participando do Campeonato Nacional Alemão. No evento, conquistou um total de quatro medalhas - três pratas e um ouro.[1] Sua primeira grande competição internacional foi o Mundial de Aarhus. Nele, a ginasta representando a equipe alemã, não conseguiu a classificação coletiva para as finais e terminou no 16º lugar.[2]
Em 2007, Kim participou do desafio Alemanha vs França, saindo da competição com a medalha de prata por equipes, superada pela França.[3] No mesmo ano, participou da etapa da Copa do Mundo de Stuttgart, na qual classificou-se para a final do solo e terminou na quarta colocação[4]
Iniciando o ano de 2008, Bui participou do triangular Romênia vs Alemanha vs França, no qual as alemãs terminaram com a segunda posição, superadas pelas romenas.[5] No Pré-Olímpico, com a sétima colocação geral, não conseguiu classificar-se para disputar os Jogos Olímpicos de Pequim e tornou-se uma reserva olímpica. Em sua última competição do ano, participou da XIV Final da Copa do Mundo, em Madri, na qual foi quinta no salto e nas barras assimétricas, e medalhista de bronze no solo.[6]
Em 2009, Kim e sua compatriota Anja Brinker representaram o país no Campeonato Europeu de Milão. Ambas, conquistaram a classificação geral, mas não subiram ao pódio. Classificada para a final do salto, não obteve bons resultados e terminou na quinta posição.[7] No mesmo ano, na etapa de Copa do Mundo de Cottbus, Kim classificou-se para três finais individuais: paralelas assimétricas, salto e solo. Na primeira, das barras, caiu duas vezes do aparelho, em prova conquistada pela compatriota Anja Brinker. Na seguinte final, a do salto, novamente terminou sem medalhas, na quarta posição, ao não superar a medalhista de bronze Yasmin Zimmermann. Em seu último evento, o solo, a ginasta conquistou a medalha de prata, superada pela chinesa Li Sui, medalhista de ouro.[8] Ainda em 2009, participou do Campeonato Nacional Alemão, realizado em Frankfurt. No evento, foi campeã do individual geral. No desafio Estados Unidos vs Alemanha, realizado em Mühlheim, conquistou a melhor posição alemã no concurso geral, ao terminar o evento na sexta posição, atrás de cinco ginastas norte-americanas. Na Copa América, realizada em Chicago, Bui realizou boas apresentações e terminou com a medalha de bronze no geral individual, atrás das norte-americanas Bridget Sloan e Jordyn Wieber, prata e ouro, respetivamente.[9] No evento seguinte, a etapa de Copa do Mundo, a ginasta conquistou quatro medalhas, das cinco possíveis. Na final geral, solo e barras, conquistou a medalha de ouro, e na trave terminou com a prata.[10]
Em novembro de 2009, participando da Swiss Cup, realizada em Zurique, a ginasta ao lado do compatriota Matthias Fahrig, conquistou a medalha de ouro no evento geral individual. A dupla anfitriã, formada por Ariella Kaeslin e Niki Böschenstein, terminou na terceira colocação.[11] Ainda em novembro, disputou a última etapa de Copa do Mundo, realizada em Stuttgart. Nela, conquistou a medalha de ouro nas barras assimétricas, a prata no solo e o bronze no salto.[12]