Zij begon op vroege leeftijd met tennis en werd als 14-jarige reeds Braziliaans kampioene in het enkelspel. In 1958 won ze haar eerste internationaal toernooi, het Italiaanse kampioenschap, en tevens haar eerste grandslamtitel, het vrouwendubbelspel in Wimbledon, samen met Althea Gibson.
Het volgende jaar, 1959, won ze voor de eerste maal het enkelspel in Wimbledon en op het Amerikaanse kampioenschap. Daarmee werd ze het nummer 1 van het damestennis in 1959; het Amerikaanse persbureau Associated Press riep haar uit tot atlete van het jaar voor 1959. Ook in 1960, 1964 en 1966 werd zij als nummer 1 gerangschikt.
Geplaagd door blessures moest ze in 1969 noodgedwongen stoppen met tennis; maar een aantal jaren later maakte ze haar comeback, nu als profspeelster. In 1974 won ze het Japanse Open kampioenschap; haar enige overwinning als prof. In 1980 speelde ze haar laatste open toernooi, het gemengd dubbel op Wimbledon met Víctor Pecci.