Phillips' vader was een oorspronkelijk uit Wales afkomstig belastinginspecteur, zijn oom aan moeders kant was de geoloog William Smith (1769-1839). Omdat zijn beide ouders overleden toen hij nog jong was werd hij door zijn oom opgevoed en vergezelde hij hem op zijn reizen door Engeland bij het samenstellen van de eerste geologische kaart van dat land. Hoewel Smith in die periode telkens moeite had het hoofd boven water te houden zal Phillips veel van zijn oom geleerd hebben. Toen Smith in 1824 in York lessen ging geven in geologie, vond Phillips vergelijkbaar werk in de musea in de omgeving. In 1826 werd hij suppoost van het Yorkshire Museum.
In 1844 werd hij hoogleraar aan de University of Dublin, negen jaar later werd hij werd hij lector aan de University of Oxford, onder William Buckland. Toen Buckland in 1856 overleed volgde hij hem op als hoogleraar. In Oxford was hij betrokken bij de oprichting van een nieuw museum, ook was hij curator van het Ashmolean Museum. In 1874 viel hij van een trap en overleed aan de gevolgen hiervan.
Werk
Phillips bestudeerde en beschreef in dienst van de Geological Survey de fossielen van het Britse Paleozoïcum in Devon, Cornwall en het westen van Somerset. In 1841 deelde hij de stratigrafie in in drieën: het Paleozoïcum (tijdperk van de vissen), het Mesozoïcum (tijdperk van de reptielen) en het Cenozoïcum (tijdperk van de zoogdieren). Deze driedeling wordt tegenwoordig ook nog gebruikt.
Hoewel hij geen aanhanger van natuurlijke theologie (het geloof dat geologische waarnemingen met de Bijbel te verklaren zijn), was hij ook geen aanhanger van Darwinsevolutietheorie. Als gelovig man had Phillips moeite met Darwins theorie. Hij geloofde dat evolutie van soorten slechts beperkt tot bepaalde hoofdgroepen plaats kon vinden.
Phillips toonde aan dat Darwins berekening van de ouderdom van de Aarde niet klopte, en deed zelf een nauwkeuriger berekening. Hij kwam tot 500 miljoen jaar. In tegenstelling tot Darwin en Charles Lyell geloofde Phillips dat de evolutie van soorten goed terug te vinden is in fossielen. Hij toonde aan dat het leven in de loop der tijd steeds diverser geworden was (en niet alleen anders), dus dat er in de loop der tijd steeds meer verschillende soorten kwamen. Ook ontdekte hij dat er op de overgangen tussen de drie tijdperken die hij benoemd had fasen (zogenaamde massa-extincties) waren geweest waarin de diversiteit sterk afnam door het uitsterven van veel soorten.