Il giovane Ned Williams si avvicinò all'arte dell'illusionismo dopo lo spettacolo di un mago sconosciuto tenuto nella sua scuola serviceman che lui definì "piuttosto scarso".
Williams andò a Londra all'età di 20 anni e cominciò a lavorare nel reparto magie del negozio di giocattoli Gamages. Cominciò ad esibirsi nei locali col nome di "Ned Williams, il ragazzo magico dal Sud Africa". Dal 1932 partecipa allo spettacolo Maskelyne's Mysteries in diversi teatri di Londra.
Fu il primo illusionista britannico a portare gli spettacoli dal palcoscenico al set televisivo apparendo nello show TV della BBC Variety nel 1937 e con uno spettacolo a nome suo che cominciò nel 1940.
Mise a punto un gran numero di nuovi trucchi, incluso il Neon Light e l'ormai famoso Ragazza a Zig Zag.
Tra i trucchi meno noti ricordiamo l'Aztec Lady, Il Blades of Opah, e Aunt Matilda's Wardrobe.
Nel 1953, Harbin e il suo amico Gershon Legman (1917–1999), scoprirono il comune interesse nell'arte giapponese dell'origami.
Harbin scrisse molti libri su questo tema, iniziando da Paper Magic (illustrato dal giovane studente australiano Rolf Harris che contribuì con molti modelli di sua invenzione) nel 1965, e fu il primo Presidente della British Origami Society.
Harbin fu il primo occidentale ad usare la parola origami per indicare quest'arte.
Presentò anche una serie di programmi basati sull'origami per ITV nei suoi spettacoli per bambini "Look-In" negli anni '70.